一、逐步革除屠城杀掠的习惯法，免难民、降俘之死，大大促进了统一战争的胜利进行。蒙古统治者在初期的征服战争中，曾经下令：凡在攻城之时，敌人敢于武力抗拒者，城破之后，必加严厉惩处，杀之无赦。这种野蛮残暴的屠城杀掠政策，固然对敌人有一种威慑的作用，使之不敢抗拒，早日迎降；然而在事实上威胁的作用非常有限，抗拒者还是很多。残暴的杀掠政策不仅严重地破坏了社会经济，而且增加了抵抗者持续反抗的决心。元太宗三年（1231年），蒙古军将征河南，耶律楚材便请求不要残杀当地居民，可以把他们迁往山后之地，在那里开采金银、栽种葡萄，既可贷其不死，又可提供皇室所需。窝阔台汗说：“卿言是也。”采纳了这个意见。次年春，大军南征，陕、洛、秦、虢等州的人民纷纷逃往山林洞穴躲避。窝阔台汗下诏：“逃难之民，若迎军来降，与免杀戮。”有些蒙古贵族反对这个诏令，他们说：“逃民们急则降，缓则走，不把他们杀掉，终为敌人所用。还是不要宽宥，完全杀掉为好。”耶律楚材请求制旗数百面，发给逃民，让他们回到蒙古军控制的州郡去种田。据说，因此而活下来的逃民不可胜数。元太宗四年（1232年），蒙古军大将速不台攻打金国的南京开封府，即将攻下时，派人向窝阔台汗奏请说：“此城抗拒持久，我军死伤甚多，城破之后，应尽屠之，以示惩罚。”耶律楚材听说后忙向窝阔台汗说；“我军将士在外征战数十年，所想要得到的不过是土地和人民。如果得到了土地，却没有人民，又有什么用处呢？”窝阔台汗听了犹豫不决，耶律楚材又说：“制造弓矢甲仗、金玉器皿的能工巧匠，和官民富贵之家，都聚在这个城中。如果全都杀了，我们将一无所得，那这个仗就白打了。”窝阔台汗点头称是，于是下了一道诏令：“除皇族完颜氏罪大不赦外，其余皆免罪不问。”据说当时因避兵乱居于城中的有147万多人，都因此而免遭屠杀。从此以后蒙古对南宋用兵，攻取淮、汉诸城，也都以此作为“定例”，不再“屠城”，只诛“首恶”。这当然是蒙古军事政策的一大转变，有着重要的意义，而耶律楚材在其中所起的作用，自然也应该给予充分的肯定。
二、谏阻“裂土分民”，建立军、民、财分治的中央集权制。自成吉思汗建国以来，蒙古统治者就实行“裂土分民”的分封制。窝阔台汗即位以后，也准备把新占领的中原地区分赐给亲王和功臣。耶律楚材说：“裂土分民，容易引起彼此间的不满和猜疑，使矛盾扩大化，产生尾大不掉的毛病，不如多给他们一些金帛。”窝阔台汗说：“已经答应他们了，怎么办呢？”耶律楚材说：“那就由政府派遣官吏到各州县收税，颁发诸王功臣，不让他们擅自科征。把向地方征税的权力收归中央，也可以收到同样的效果。”于是制订了“每五户出丝一斤以给诸王功臣”的政策，大大削弱了他们的实力。当时，诸路官吏均兼管军、民、财三个方面的事宜，权力极大，往往肆为不法，骄横异常，不仅生杀自专，而且各州郡地方之间，也常因争权夺利，彼此相攻，有时连皇帝也无法统摄。为了改变这种局面，耶律楚材建议：各州郡置长吏专管民事，设万户府总领军政，设课税所管理钱谷。他们之间势均力敌，不相统摄，力量有限，骄横的气焰就会受到遏止。窝阔台汗采纳了这个建议，制订了地方官军、民、财三权分立的制度，结果大大加强了中央集权的实力，压制了地方势力的滋长，避免了分裂因素的扩张。
三、尊孔用儒，始兴文治。蒙古帝国的建立，在很大程度上是依靠武功，因此在初期对文治是不够重视的。窝阔台即位后，耶律楚材对他说：“天下虽得之马上，而不可以马上治。”经常向他宣传“周孔之教”，窝阔台认为很有道理，便要耶律楚材推荐一批文臣到政府部门任职，试行“汉法”。耶律楚材于是把当时著名儒士陈时可、刘中、周立和、吕振等人派往燕京、宣德等地征收课税，后来都取得了很大的成绩。这是蒙古统治者试用文臣治天下的开始，耶律楚材创议之功是不应忽视的。此后，耶律楚材继续在这方面做了许多工作。最主要的有求孔子之后，得五十一代孙孔元措，奏请封为“衍圣公”，付给林庙地，世袭其位，以示尊崇。又下令招收因战乱而散亡的礼乐人才；还接受著名学者元好问的请求，把许多沦为俘虏的儒生解放出来分配适当的工作。到元太宗九年（1237年），更以“制器者必用良工，守成者必用儒臣”为由，建议“用儒术选士”，试图恢复唐宋以来的科举考试制度。这年八月，窝阔台汗命令刘中等人在各地考试，计分经义、词赋、论三科。儒人被俘为奴者也可参加考试，如果主人隐匿不遣，其罪当死。据说这次考试共得儒士四千余人，他们充实到各级政府机构中去，当然大大改善了官员的文化结构，对由武功向文治的转变，是有重大意义的。
四、立法执法，制止贪暴。为了使政府的法令得到认真贯彻执行，耶律楚材常常挺身而出，维护法律的尊严，与权贵作斗争。有一次，窝阔台汗的宠臣杨惟中等人包庇杀人犯，耶律楚材得知便把他拘留起来加以审问。窝阔台汗听信谗言，一怒之下，不辨真假，反而把耶律楚材抓了起来。既而又感到不对，有些自悔，命人把耶律楚材放了；耶律楚材却不肯罢休，说：“臣位至公卿，辅佐陛下处理国政。陛下下令逮捕我，认为我有罪，应当向百官宣布我的罪在哪里；现在却又释放我，说明我没有罪。这样轻易反复地处理问题，有如儿戏。如果国家真遇到什么大事，能够这样处理吗？”在场的大臣们不觉大惊失色，都为他这种“犯上”的语言捏一把汗。不过，窝阔台汗毕竟不是一般昏庸的皇帝，他对耶律楚材的耿直是信得过的，不仅没有发怒，反而温言相劝：“我虽然贵为皇帝，难道就没有一点儿过错吗？”这种君臣互相信赖的精神，是政治改革得以顺利进行的重要保证。
耶律楚材“以儒治国”的思想，表现在经济方面是促使蒙古统治者尽快适应中原地区高度发达的封建制度，恢复战乱的破坏创伤，制止苛重的赋敛剥削，把封建经济推向正常发展的轨道。他主要做了以下几方面的工作：
一、阻止将农田辟为牧地的建议。窝阔台即位之初，有个名叫别迭的蒙古贵族说：“中原地区的汉人不懂得畜牧业生产，对于我们没有什么用处，不如把他们全都杀了，好在那里开辟牧地。”这种变先进为落后的建议，反映了某些习惯草原生活的贵族的无知，这种人虽然可能只是个别的，然而如果不加阻止，一旦被采纳作为政策，后果将不堪设想。耶律楚材非常敏锐地发现了问题的严重性，及时指出“天下是广阔的，四海是富裕的，各地的人民都会勤劳生产。只要我们的政策好，他们就可提供大量的财富，怎么能说无用呢？”窝阔台汗说：“如果真像你说的那样好，国家收入增加了，又何必杀人呢？就按你的意见办吧！”一场破坏中原农业经济的灾难被制止了。
二、用课税的方式代替军事掠夺。蒙古立国之初，战事频繁，军费所需，多属“以战养战”。赤裸裸的军事掠夺，不仅给社会经济造成不必要的破坏，而且来源也极不可靠，妨碍了战事的顺利进行。元太宗二年（1230年），耶律楚材向窝阔台建议：“陛下即将南伐，军需应该早日筹措。如果建立税收制度，仅中原地区的地税、商税以及酒醋盐铁山泽之利，每岁就可得银五十万两，绢八万匹，粟四十万石，军费就不成问题了。”窝阔台汗同意试行，于是在燕京、宣德、西京、太原、平阳、真定、东平、北京、平州、济南等十路设立课税所，选派汉人儒者担任其事。次年秋天，各路使者将征收到的粮仓簿籍和金帛实物进呈。窝阔台汗见了，高兴地对耶律楚材说：“你没有离开我的左右，却搞来这么多的钱粮，真了不起啊！”从此对他更加信任。不过，当时的税制尚未定型，税率各地很不一致。大体上是蒙古以马计，西域以丁计，汉人以户计，难免混乱与不便，急需改进。元太宗六年（1234年），大臣忽都虎等人主张按人丁多少征收赋税，耶律楚材说：“自古以来，在中原都没有实行过以丁收赋的办法。如果强制执行，人民必将逃散，赋税就收不到了。”看来，耶律楚材是想要减轻人民的负担。但是不少人主张对人身课税，以谋求财政收入的增加，结果未能作出最后的结论。到元太宗八年（1236年），耶律楚材终于奏请制订了新的赋税制度：（一）户税，每两户出丝一斤交给国库，每五户出丝一斤交给诸王功臣；（二）地税，上田每亩三升，中田二升半，下田二升，水田五升；（三）商税，三十分之一。有人认为这个税率定得太轻了。耶律楚材说：“历史的经验证明，许多法最初定得轻，后来都变重了。如果开始就定得很重，后来的人民就无法过活了。”这种轻税的思想，对恢复发展生产是有好处的。
三、释放俘虏，提高劳动者的地位。蒙古灭金后，大批百姓掠为俘虏，北返途中，逃亡者十有七八。窝阔台汗下令严查：“停留逃民及资给饮食者，皆死。无问城郭保社，一家犯禁，余并连坐。”此令一下，立即引起了广大百姓的惶骇不安。虽是父子兄弟，一经俘虏也不敢相认。逃民无所寄食，多死于道路。耶律楚材对窝阔台汗说：“十多年来，我们执行存抚百姓的政策，因为百姓是很有用处啊！现在我们已经统一了中原，他们还能逃到什么地方去呢？岂能因为一个俘虏，便把数十百人连坐处死呢？”窝阔台汗顿然醒悟，立即解除了这个禁令。不过，当时诸王大臣将校在战争过程中，仍然将大批人民掠为驱口，动以万计。驱口的身份很低，任凭主人驱使买卖，毫无人身自由可言。这不仅是对劳动力的摧残，也因此减少了国家的财政收入。耶律楚材于是奏请下令括户口，凡属驱口“并令为民，匿占者死”。大批驱口被释为民，地位提高了，对发展农业生产当然是有好处的。
四、抑制高利贷势力，反对过分剥削。蒙古贵族为了获取巨利，曾委托回回商人发放高利贷。年息百分之百，一锭银十年后本利可达一千零二十四锭，时称羊羔息，为之倾家破产的很多。耶律楚材奏请：“子母相侔，更不生息”，使高利贷势力稍有抑制。当时政府官员为了增加财政收入，竟然允许商人“扑买”。商人们勾结权贵承包了全国的课税、差发，甚至连地基、水利、河泊、桥梁、渡口、猪鸡也承包了。这种把国家财政经济命脉全都交给商人的做法，是十分有害的。耶律楚材说：“这是贪利之徒，罔上虐下。想出来的恶主意，为害甚大，决不能干。”于是奏请窝阔台汗罢除了。此外，耶律楚材还在“衡量、给符印、立钞法、定均输、布递传、明驿券”等方面做了不少工作，都是有关发展经济的政策措施。由于这样，“庶政略备，民稍苏息”，收到了很好的效果。
权力失势
在即位最初的活跃时期过去以后，自13世纪30年代中期起，窝阔台渐渐失去了管理帝国的兴趣。当他开始沉溺于饮酒、玩乐以及奢侈生活的时候，各地方和地区的势力积极地施展他们的影响。在宗王自治的支持者和帝国中央集权的坚定拥护者之间发生的斗争，其转折点是1236年和1237年。
最初清楚地表明耶律楚材开始失去合罕（帝王称号，此处指窝阔台）重视的迹象发生在1236年，当时窝阔台决定大量增加王公们在中国北方的封地。根据皇帝旨令，所有地位较高的宗王和公主都接受了大量的农业用地作为增加私人收入的来源。例如，术赤后人被赐予平阳41302户，而察合台得到太原47330户。
尽管耶律楚材设法使窝阔台颁布了另一项法令，规定帝国宫廷保留在私人封地内收税和征兵的权力，但如此大规模的分封仍然会成为中央集权拥护者们的重大挫折。就像耶律楚材清楚地预见到的那样，没有一个积极而且强有力、能够坚决实施自己意愿的合罕，中央政府实际上不可能在封地内行使很多的权力。那些封地内的属民，没有任何形式的保护，只得屈从于无休止的暴政和剥削之下。
耶律楚材不可否认地输掉了一场致命的战役，但他仍然致力于改革。这一次他将注意力转向了行政机构的改革。蒙古人自己已经在这方面迈出了一步。随着金朝在1234年的灭亡，蒙古人开始意识到他们自己的法律（成吉思汗的札撒）在管理一个定居的社会时作用有限，于是他们决定在他们的中原领土上普遍实行金朝的法规，即《泰和律》。它在唐朝模式的基础上编纂而成，最初颁布于1201年。尽管这是一个值得高兴的进步，但耶律楚材的头脑中还酝酿着更宏大的计划，这就是他希望能够导致最终在中国北部完全恢复儒家模式的政府。为达到这个目的，耶律楚材首先在1237年寻求窝阔台的许可，举行整个北方文职人员的考试，以此作为使中国的知识分子恢复到他们以往在政府中的地位的手段。那些人在过去的数十年里饱经贫困，而且失去了地位。合罕对他的这个计划表示同意，随后耶律楚材在下一年组织了各“路”的考试。4000多人通过了考试（其中四分之一的人在参加的时候身份是奴隶或者战俘），但使这位契丹族大臣失望的是，只有少数成功的候选人被派去担任实际职务。代之而来的多数情况下，他们在自己的家乡充做行政管理的顾问。蒙古人无意将中国北部（或者任何其它被征服地区）交由当地的官员管理。实际上，在以后的岁月里，外来行政专门人才的作用，主要是畏兀儿人和突厥斯坦居民，在中国北部政府机构内继续存在，甚至有所增加。
耶律楚材的行政管理计划没有被接受，进一步证明了他的影响有限。以后的事情也表明，他不只是无法发展他的改革，而且已实施的措施也绝不是可以免受攻击的影响。尤其是在过去十余年里，他的财政政策步履维艰。这次攻击的核心力量是那些耶律楚材从来未能有效控制住的内亚和中亚商人。他们在蒙古统治集团中的影响力一向很强，而且在耶律楚材影响被削弱的情况下稳定地增长。1239年窝阔台被说服将中国北部的税收交给回回商人奥都剌合蛮承包，这就绕过了国家正式的税收系统。当年确定的税收额不出所料地大量地增加到银4.4万锭。第二年年初，合罕为商人的成就感到高兴，于是安排这个包税人主管中国北部的税收部门，充任提领诸路课税所官。商人集团的胜利暂时告一段落。
新政策给汉人居民带来的有害影响，可以在窝阔台于临近1240年年底的时候颁布的旨令中发现。按照这份旨令的说法，平民和官员被迫向无处不在的内亚和中亚商人大量借款以应付他们不断增长的纳税义务。利率数额是如此之高，利息通常在一年之内就与本金相等。按照合罕“仁慈”的旨意，此后利息超过原来借款的数目是不合法的。