进入康桥跻身英国上流社会之后，徐志摩在贵族文化和上层社交风习的影响下逐渐开始转变，他不再像之前那样严格要求自己、时时想着为祖国寻找崛起之途径，而是开始隐约表现出了个人主义和唯美主义的倾向。换句话说，来英国之前的那个心怀远大理想的徐志摩已经不见了，转而出现在世人面前的是一个风流倜傥浑身上下都散发着浪漫气质的“贵族诗人”。
这一时期，徐志摩在狄更生的指导下阅读了莎士比亚、华兹华斯、王尔德、萧伯纳、拜伦、雪莱、波德莱尔、济慈、陀思妥耶夫斯基、托尔斯泰等欧洲名家的著作，这些伟大的诗人、作家对徐志摩的影响非常深远：徐志摩内心深处对于文学艺术的灵性被彻底激发了出来，使得他最终将文学艺术当作自己人生中“最为亲密的爱人”。1921年11月23日，年轻的徐志摩以一首《草上的露珠儿》向世界宣布，他将要做一个人类精神和理想的激发者，这是他此生最为崇高的理想——
诗人哟！可不是春至人间
还不开放你
创造的喷泉。
……
诗人哟！可不是趁航时候，
还不准备你
歌吟的渔舟！
……
诗人哟！你是时代精神的先觉者哟！
你是思想艺术的集成者哟！
你是人天之际的创造者哟！
……
在康桥大学皇家学院学习的这一年，徐志摩因为成绩出色，一年之后被转为正式研究生，皇家学院在他的学业考评上写的评语是：“持智受礼，放眼世界”。
在这一年中，徐志摩也认识了他生命中最重要的女人——林徽因。
徐志摩与林徽因相识后，他的命运之穹中出现了一道靓丽的彩虹——这道彩虹让徐志摩的一生色彩斑斓，这道彩虹让徐志摩成为了民国史上最有魅力的才子。
徐志摩认识林徽因可谓是一段才子佳人的美丽故事，但是这个故事却从一开始就注定落满了苦涩与凄婉，因为此时的徐志摩不但是一个比林徽因年长7岁的已婚男人，还是一个两岁男童的父亲了。
徐志摩进入康桥大学皇家学院的时候，认识了旅居英国的国民党元老林觉民，在前往林家做客的时候他见到了当时只有16岁的林徽因——林徽因是林觉民的女儿。当时，徐志摩在和林觉民认识之后，两个思想奔放且都秉性浪漫的人马上成为了一见如故的好朋友，林觉民更是把徐志摩当作自己认识的最有才气的忘年之交。
可是，令林觉民意想不到的是，他的朋友徐志摩竟然看上了自己的女儿林徽因。
当徐志摩在林家第一眼看到明眸皓齿、聪慧大方的林徽因之后，马上就被这个身上飘散着淡淡江南气息且拥有现代西方女性思想的女子给迷住了——她，就是他只有在梦中才会遇到的女神，是他今生今世注定不会遗忘的女子。
此后，徐志摩是经常有事儿没事儿都前来林家做客。有一段时间，徐志摩一下课就骑着自行车从康大赶到林家去喝下午茶。渐渐地，林觉民发现他十分看重的这个“小友”竟然是醉翁之意不在酒，表面上是来找他谈论艺术交流思想来了，实际上却是跟他谈上一会儿话之后就去找林徽因聊文学谈人生去了。更令林觉民吃惊的是，他发现小女林徽因竟然和徐志摩开始写起信来了。徐志摩在回到美国的一段时间里，隔几天就会给林徽因写来一封信，而林徽因在看到信之后也会马上给徐志摩写回信。
在发现了徐志摩和女儿之间不同寻常的关系之后，林觉民并没有直接表示反对，而是将林徽因送往苏格兰的一个海边城市去度假，想以这个办法来冷却徐志摩的热情。然而，林觉民最终却发现，徐志摩对于女儿的热情就如同暑伏天里的烈阳一般炽热，这个办法根本无法冷却徐志摩对林徽因炽热的感情。于是，林觉民果断地做出了一个新决定：带着林徽因回国，这样就可以远离徐志摩了。
在听到林徽因即将跟随父亲返回国内的消息后，徐志摩感到痛苦至极，直接跑到林家去找林徽因，却被拒之门外。事实上，此时的林徽因内心也微微地泛起了波澜，在她和徐志摩由认识到熟悉的这段过程中，她发现自己已经隐隐约约对徐志摩身上的浪漫与才华产生了好感，她能够感觉到他对她的痴迷，她能够从他的话语里感受到他对她的爱恋。
不过，当时的林徽因毕竟是一个16岁的女孩子，让她喜欢上徐志摩这样一个有妻儿的已婚男人，她的内心还是不敢迈出那一步的。所以，当父亲提出要带她回国之后，她虽有些不情愿，但还是答应了。1921年深秋时节，林徽因与父亲踏上了回国的渡轮。
当伦敦清晨的花露中再也嗅不到林徽因的味道，当伦敦傍晚的微风中再也感觉不到林徽因的气息，一直对这段感情抱有很大希望的徐志摩彻底的崩溃了，他感觉自己已经无法将林徽因的身影从他的心头抹去。可是，这个时候他又能做什么呢？
在林徽因刚刚离去的那段日子里，徐志摩每天都沉浸在痛苦之中，他疯狂地写诗写散文，希望可以彻底地忘却林徽因，可这些终归都是没有作用的——处在深深痛苦之中的徐志摩开始思考他该怎么办，思考自己为什么有妻儿却还会恋上另外一个年轻女子？
在经过一段时间的思考之后，徐志摩终于找到了答案：他之所以会如此疯狂地爱上林徽因，最根本的原因就是因为他从来没有体会过爱情的自由，他对妻子张幼仪的感情，仅仅只是对于父母之命、旧传统的伦理道德的投降，他对张幼仪并没有对林徽因那种发自内心的爱。
在找到了问题的答案之后，徐志摩做出了一个令人震惊的决定：和张幼仪离婚，给自己和张幼仪一个选择爱情自由的机会，不要再做旧传统的伦理道德的“牺牲品”。
1922年3月，徐志摩向远在柏林的张幼仪寄出了一封离婚信，尽管此时张幼仪刚刚为他生下第二个孩子，但是徐志摩还是非常决绝地提出了离婚，他在信中写道：“故转夜为日，转地狱为天堂，直指顾间事矣……真生命必自奋斗自求得来，真幸福亦必自奋斗自求得来，真恋爱亦必自奋斗自求得来！彼此前途无限……彼此有改良社会之心，彼此有造福人类之心，其先自作榜样，勇决智断，彼此尊重人格，自由离婚，止绝痛苦，始兆幸福，皆在此矣。”
出乎所有人预料的是，一直都深爱着徐志摩的张幼仪在收到离婚信之后，很快就做了答应同徐志摩离婚的决定——她从来都将徐志摩视作自己的天与地，可是在徐志摩寄来的离婚信中她才发现，她只是他生命中的一位过客。尽管她依然深深地爱着他，但是她还是选择离开他，因为爱一个人就要给他幸福。
没过多久，徐志摩和张幼仪就在朋友金岳霖与吴经熊的见证下举办了离婚仪式，这对曾经被看作是一对天造地设的“金童玉女”，最终还是以各奔东西为结局。在和张幼仪离婚后，徐志摩不再像之前那样的痛苦了，他感觉自己就像一个摆脱层层束缚的人，终于可以放下一切，全力去追逐他心目中的女神林徽因了。为感谢张幼仪对自己的爱，他一口气写成了一篇《笑解烦恼结——送幼仪》，以表达他离婚之后的轻松心境——
一
这烦恼结，是谁家扭的水尖儿难透？
这千缕万缕烦恼结是谁家忍心机织？
这结里多少泪痕血迹，应化沉碧！
忠孝节义——咳！忠孝节义谢你维系
四千年史髅不绝，
却不过把人道灵魂磨成粉屑，
黄海不潮，昆仑叹息，四万万生灵，
心死神灭，中原鬼泣！咳，忠孝节义！
二
东方晓，到底明复出，
如今这盘糊涂账，
如何清结？
三
莫焦急，万事在人为，只消耐心
共解烦恼结。
虽严密，是结，总有丝缕可觅，
莫怨手指儿酸、眼珠儿倦，
可不是抬头已见，快努力！
四
如何！毕竟解散，烦恼难结，烦恼苦结。
来，如今放开容颜喜笑，握手相劳；
此去清风白日，自由道风景好。
听身后一片声欢，争道解散了结儿，
消除了烦恼！