贝克勒尔1896年发现铀盐自身能发出一种未知的完全不同于阴极射线、X射线的神秘射线后，吸引了一些杰出的物理学家。当时居里夫人不顾孱弱的身体而选择了这个困难的课题作为她的博士论文，居里夫人奋战了6年，才完成了这篇杰出的论文。
居里夫人定量测量了铀辐射的强度，认为：“放射性是铀本身的原子特性。”然后致力于寻找哪些物质能发出类似铀的辐射。在分离放射性物质时，她发现沥青渣中的放射性要比提炼后含铀产品所具有的放射性强好几倍。据此居里夫人推想矿渣中必定存在一种新的放射性元素，其放射能力比铀、钍都要强得多。这个想法一提出来就遭到一些科学家的攻击，但这丝毫没有动摇她的信心，她的丈夫也放下手头的课题投入了寻找新元素的工作。居里夫人从奥地利政府那里得到了1吨废矿渣，那是从国家生产铀的一家工厂弄来的，矿渣里仍有很强的放射性。他们在简陋的棚屋里从成吨的铀矿渣中分离含量仅占百万分之一的新元素，其工作量之大，条件之艰苦可想而知。1898年7月18日，他们发现了比铀的放射性强400倍的新物质，为纪念居里夫人的祖国波兰，命名为“钋”。1903年，她与丈夫及贝克勒尔共同分享了诺贝尔物理学奖。
由于长期受到放射线的照射，居里夫人染上了恶性贫血病，1934年7月4日于法国去世。爱因斯坦在悼念居里夫人时说：“居里夫人的品德力量和热忱，哪怕只有一小部分存在于欧洲知识分子中间，欧洲就会面临一个比较光明的未来。”