1935年，日本帝国主义开始吞食华北五省。国民党政府依然奉行不抵抗政策，引起全国人民反对，爆发了“一二·九”运动。这时张宗麟正在山东邹平乡村建设学院下设的邹平简易乡村师范任校长。他到任后就以晓庄师范为榜样，贯彻陶行知的主张，发展民众教育，实行男女合校。然后把填鸭式的教学改为学生自学、教师讲解的讨论式，并订阅进步书刊，办灾民教育。“一二·九”运动后，全校又在张宗麟领导下走向街头开展抗日救亡宣传。
这些措施引起乡建院领导和邹平县反动政府的反感。乡建院领导在全院大会上说：应凭“东方文化”说服日寇不要侵略。抗日的是共产党！当时闹得很僵。反动当局终于在1936年1月通过韩复榘，用武装军警把张宗麟押解出境。当时乡师大乱，许多学生愤而离校参加八路军和各地的生活教育社。
1936年2月，张宗麟回到上海，适逢陶行知与沈钧儒等建立全国各界救国联合会。陶行知负责教育界和农民方面，生活教育社全体社员都参加救国会，改称国难教育社（两名通用）。不久，陶行知受救国会的委托，担任国民外交使节，出访欧、美、亚、非二十多个国家和地区，并应邀出席世界和平大会等国际会议，宣传抗日。国内的工作全部交给张宗麟负责。
当时救国会实际是由中共上海地下党领导的。1935年至1937年冬是潘汉年，然后刘少文继任至1939年，王任叔领导至1940年，后来由梅益领导。1936年至1943年，张宗麟虽然未接上党的组织关系，但他工作得和党员一样出色，地下党把许多重要的任务交给他。张宗麟成为上海抗日救亡工作中的主要负责人之一。
张宗麟刚到救国会就把闻名中外的《团结御侮的几个基本条件与最低要求》一文初稿由香港带到上海。1935年8月1日中国共产党的《八一宣言》发表后，次年6月党外民主人士组成的救国会就发表了《团结御侮的几个基本条件与最低要求》，热烈响应《八一宣言》，形成全民要求停止内战，一致抗日的局面，促使国民党蒋介石不得不考虑国共合作。
这篇宣言发表后，毛泽东非常重视，立即复信表示支持，促进了抗日民族统一战线的建立。可是解放后潘汉年被捕，反右、文革等运动掀起，就无人敢提了。
蒋介石被迫进行国共合作，心中不甘。1936年11月，下毒手逮捕了救国会领导人沈钧儒、章乃器、邹韬奋、史良、李公朴、沙千里、王造时，对在国外宣传救国的陶行知下了通缉令。张宗麟积极参加营救“七君子”。逮捕七君子的第二天，他就赶到南京找冯玉祥设法救人，没有成功。几天后王昆仑从南京赶到上海，在清华同学会邀钱俊瑞、胡子婴、张宗麟三入商量对策。王提议应找个适当的人暂代沈老领导救国会，后与各界商议由胡愈之暂代。1937年4月，救国会发起一次入狱运动，宋庆龄、胡愈之、张宗麟、张天翼等七人一起到苏州监狱抗议：“救国如有罪，不知谁才没有罪……我们都为救国而入狱罢！”在全国人民的压力下，“七君子”终于在七七事变后被释放。
“八·一三”以后，救国会参加国共合作的上海文化界救亡协会。张宗麟担任训练委员会主任，筹办抗日救亡训练班，由救国会人士讲课，学员二百余人毕业后即送去前方抗战。张宗麟除处理训练班校舍、教员等事务外，并主讲国难教育一课。不打算抗战的国民党方面想方设法破坏，一个多月后，提出让国民党员蒋某当主任。救亡协会中共方面的负责人居然同意了。张宗麟识破国民党的阴谋，力争“统一战线不是妥协战线”。但这位负责人不听，结果换了主任以后，训练班就不了了之，只办了一期。
1937年10月底，上海文化界救亡协会领导撤离上海。中共地下党组织决定张宗麟留在租界继续做救亡工作。他曾不顾危险在上海广播电台作了一次广播演说，号召上海孤岛居民团结起来坚持抗战，日寇汪伪特务对张宗麟恨之入骨。
这一期间，张宗麟除了在救国会上层代替陶行知以外，主要负责国难（生活）教育社的指导、筹款、分配经费、人员安排等等。1938年陶行知回国后即去大后方，张宗麟留在上海，仍做联络筹款等工作。当时的国难教育社是救国会中人数最多的团体之一，主要的组织有：在上海郊区大场的山海工学团和附近的晨更工学团，在沪东工人区的余日章小学，在沪西工人区办过三十所工人夜校的普及教育助成会，在沪西法华寺出版过儿童科学丛书的儿童科学通讯学校，历经19省宣传抗日的新安旅行团等等。
生活教育社在30年代初就是中共的外围组织，以上各单位的负责人大都是共产党员。张宗麟与他们合作得很好，为抗战培养了大批干部。他还在生活教育社办的刊物《生活教育半月刊》上发表文章宣传抗日，并主办生活教育社暑期讲演会，讲演者都是救国会的领导。“八·一三”后，国难（生活）教育社编了一套抗战读本，由张宗麟主编，戴白韬、刘季平、王洞若、孙铭勋编辑，生活书店出版。这套读本由编辑到出版不到两个月，共出了二百万册，发行全国，可算是中国出版界之最。虽不到半年即被国民党当局查禁，但仍在民间流传。
1937年“八·一三”当天，山海工学团被日寇飞机炸毁。张劲夫率领工学团的骨干参加了沪郊的战地服务团。不久，又向张宗麟领了二百元经费，投奔新四军根据地。
那时张宗麟最费劲的是筹措经费。因为募捐是没有定数的，而各单位的经费则必须按时发给。张宗麟在繁忙的事务之外，到光华大学、民治新专等校兼课。王荆璞在小学当教员，用工资维持家用，并在经费不足时贴补。张宗麟的遗物中有厚厚一叠三十年代国难（生活）教育社开给他俩的收据。
陶行知去大后方办育才学校，经费也由张宗麟协助筹措。1938年11月，陶行知、张宗麟曾约在香港商议筹办育才学校。1940年，陶行知又从重庆寄来许多育才学校的相片。由张宗麟拿去请上海各界人士为孩子们解囊。通过募捐，张宗麟结识不少上海闻人，同时也为地下党做工作。1938年11月，香港中共地下党负责人廖承志通过方与严对张宗麟说：“汉奸卖了几条轮船给日寇，即将起航。你认识杜月笙，快找杜，设法截住。”张宗麟马上去杜月笙香港办事处。杜听了也很气愤，但思前虑后，总有点犹豫。张宗麟说：“船到日本人手里，不知又有多少中国人被杀，你也是中国人啊！”最后杜月笙终于答应派手下人去截船，这几条船终未落入敌手。
上海沦为孤岛前后，张宗麟和胡愈之等复社的同志们不顾经费困难、敌人迫害，出版了斯诺的《西行漫记》、《列宁选集》和《鲁迅全集》。除了复社的工作，他还在地下党的领导下创办了抗日救亡刊物《上海周报》和《译报》。《上海周报》每期重要文章都由党组织送来。自1939年冬创刊至1941年12月日寇侵入租界停刊，始终是孤岛最受读者欢迎的刊物。张宗麟成为日伪和蒋帮特务暗杀的目标。1942年9月，上海地下党不得不安排他撤退到新四军淮南二师驻地。
张宗麟在淮南根据地担任了几个月的江淮大学秘书长，12月底参加新四军赴延安的小分队经准北、苏北、山东、河南、山西，于1943年8月到延安。当时以毛泽东为首的边区政府对于抗日反蒋的党内外人士都很欢迎。张宗麟受到热情接待，被分配到延安农村与边区教育厅进行农村调查及普及教育。1944年12月，在陕甘宁边区文教大会上，张宗麟被选为模范，戴上大红花。后来他又担任延安大学教育系主任。
这时张宗麟发现由于他未恢复党籍，某些人对他表面尊敬，实质有职无权。他在延大工作勤奋，个别人反以为他要夺权。他很气愤，曾向党中央要求恢复党籍，但因战争无法调查不能解决。他在延大无事可做，申请去国统区。陶行知在重庆托人捎信：千万不能去。徐特立和谢觉哉知道后说：那还不简单，重新入党，我们当介绍人。于是1946年4月，张宗麟成为一名新党员，计算党龄时，1927年那一段全不算了。
陶行知在1946年7月25日逝世。消息传到延安，张宗麟闻讯悲痛之至。在8月11日延安举行的陶行知追悼会上，他默默地流着泪。他写的悼念陶先生的文章，刊登在8月12日延安《解放日报》纪念陶行知专刊上，他在文章中立誓继承陶先生遗志，为中国的教育事业奋斗。
1946年8月，张宗麟任北方大学文教学院院长。1948年7月，北方大学与华北联合大学合并，他任四部（研究部）教育研究室主任。
北平和平解放后，张宗麟任北平军管会文教接管部副部长、高等教育委员会秘书长，接管北平各大专院校，后又任教育部高等教育司副司长。张宗麟多年做教育工作，对于新中国的高等院校应如何建设，提出不少意见。如不应全盘学习前苏联，应建立校长负责的党组制等等。但某些人却乘机排挤打击他。任内务部长的谢觉哉觉得不公平，要调张宗麟去内务部任副部长。而张宗麟认为自己的专业是教育，婉辞了。但是他留在教育部仍未能搞教育。1952年7月，他被调去任计划财务司副司长，张宗麟摸出门道，把计划财务工作做得很不错。1951年4月以后对电影《武训传》错误地进行批判，并波及陶行知及其教育思想。那一时期，作为生活教育社的骨干，张宗麟的日子确实不好过，但他决不做违心之事。他在1952年3月1日《人民教育》上发表的文章《对陶行知先生的认识和我的初步检讨》，一开头就说：“陶行知先生是我三十几年前的老师，而且我做过他的得力助手，直至今日，我还敬爱这位老师。”1957年鸣放时，张宗麟又在《人民教育》上发表了《关于陶行知先生》一文，批驳了对陶的批判。文章首先尖锐地提出：推崇陶行知为“伟大的人民教育家”的不是别人，正是毛主席。他认为这是对陶行知正确的评价。并引用毛主席《纪念孙中山先生》一文中所说的一段话：“像很多站在正面指导时代潮流的伟大历史人物，有他们的缺点一样，孙先生也有他的缺点，也要从历史条件加以说明，使人理解，不可以苛求于前人的。”张宗麟希望批陶者遵照毛主席的观点不要苛求陶行知，“应该本着毛主席指示的精神，整理和说明陶行知的教育思想和教育事业，这样，才能得出公允而正确的结论。”文章最后还提出陶行知的著作不但在当时“宣传革命，教育人民”，“即在今日也不愧为出色的文献”，建议人民教育出版社编印陶行知全集。
张宗麟对教育工作的意见及这篇文章成为他的右派言论，被划为右派，在1976年逝世。
教育部在张宗麟的追悼会上这样评价：“张宗麟同志是我们党的一位好党员，教育战线上的一位老战士。他忠于党，忠于人民，忠于教育事业。……张宗麟同志的逝世，是教育战线上的一个损失。”