吴稚晖在巴黎主编《新世纪》周刊时，正值克鲁泡特金的互助论盛行之时。当时处于资本主义发展比较稳定的时期，出身俄国的克鲁泡特金创造了互助论，宣称自己是一个共产主义的无政府主义者。他认为互助是生物界以及人在社会发展的普遍规律，人类通过互助即可进入“各尽所能，各取所需”的共产主义社会。吴稚晖在雒极参加孙中山领导的反清斗争中接受了克鲁泡特金的互助论，宣传无政府主义，鼓吹实现一个理想的大同世界：它没有强权、军队、法律，消灭阶级、去国界、毁政府，众生一切平等，人我无界，无争无尤，无钆怨无竟怡怡然四海如春。在这个社会里，物质文明十分发达，凡劳动都归机器，每人每日只要工作2小时，便已各尽其能，人们享用的东西，应有尽有，使人各取所需，全世界共用一种语言80％的经费用于教授人民生活科学知识，20％的经费教授人们的无政府思想化理。这个社会不再有统治者与被统治者的区别，只有化理而没有法律，人人正直无私，诚实可欺。从吴稚晖的描述中不难看出，其大同思想与儒家的大同思想相联系，受克鲁泡特金的思想影响，但又具有自己的特点。
吴稚晖还进一步论证了无政府主义思想体系的理论基础为“人性本善”。他认为“世界本善，人性亦本善”。只是接触到环境的影响才使“本善”的人性发生了变化。世界的发展是善恶交替发展、斗争的结果。那么，如何才能使人性发露接触万事万物时能不受环境影响而达到善呢？他认为这有待于“理智”的“审查”，即通过理智的作用使恶制于善，使善善相续。吴稚晖一再宣称，“人类向于进化，本由良德”，人类社会的发展是人性之良心、良德不断推动发扬的结果，无政府主义社会制度的建立不过是人性本善之善的实现。
吴稚晕又揭示了三民主义是实现无政府主义社会的必由之路。他认为，进入大同社会，重要的一条就是要做到“天下为公”，使天下的人必须人人为公，不可为私，做到这一点，办法有三条，即孙中山的民族、民权、民生三民主义，其中重心是民生主义。实行民生主义，可以使地尽其力，物尽用其用，人尽其能。生产力高度发展，人们用还着为了物质财富去你争我夺，自然可以做到人人为公，社会进入无政府的大同时代。而生产力的高度发展，人们思想境界的提高，都离不开科学和教育，所以吴稚晖充分肯定了科学、教育在社会发展中意义，强调科学与教育是产现无政府主义的手段。
需要指出，吴稚晖的在流亡欧洲时开始接受无政府主义而逐渐服膺之的；在创办《新世纪》时，他对无政府主义的宣传是与反帝、反清、反封建主义和宣传资产阶级民主革命相结合的；辛亥革命后，把无政府主义看作社会发展必然一阶段，认为共和制是现实的奋斗目标。这一切都在历史中起了进步的作用，表现了一个要求国家富强、人类幸福的思想家的气主的胸襟。而在北伐战争以后，他倡导无政府主义主要是为了与共产主义思潮相对抗，反对阶级斗争，而实质上，他已经把无政府主义束之高阁，并逐步摆脱其影响，背离了孙中山的三民主义，成为国民党蒋介石统治的竭诚拥护者。
1911年10月，武昌起义爆发，南方各省纷纷响应，清朝统治崩溃已成定局。孙中山由美国转至英国，准备返回国内。吴稚晖在伦敦为孙中山处理各种函电，共商建国大事，定青天白日旗为国旗，于伦敦唐人街首先悬挂。孙中山临回国时，关照稚晖也要及早回国。这样，吴稚晖在孙中山抵达上海3天后即12月28日也到了上海。民国肇建，各派势力竞相争权夺利，就连同盟会内部也是争得不可开交。孙中山非常重吴稚晖，要记他出任教育总长一职，但吴稚晖恰恰与一般人相反，坚决推辞。此后直到孙中山逝世的10多年时间里，他所致力的就是提倡教育、科学。吴稚晖走遍中国南北，到过英、德、法、日，深知汉语同文不同音，各地方言常令外地人无法听懂，而其文则因无注音，让人难以学习。吴稚晖认为，“无音可读”是汉字的一大缺点，如若能为汉字“娶一注音老婆”，并把所注国音并入汉文内，在全国推广，不仅可弥补汉字的缺陷，且可便利平民，成为他们真正的“救苦救难观世音菩萨”。早在1895年，他便草创了“豆芽字母”，与卢戆章的“第一快音新字”同开中国拼音了母之先河。在巴黎时期，他又对中国语言文字的改革进行过研究。现在，这位革命元勋可以完全投入。1913年1月，他担任国语读音统一会会长，并在该年2月召开的全国读音统一会会期中，用3个月时间，主持制定注音字母。1917年在此基础上取6000余字编定《国音字典》，1918年出版。自1919年起，他主持国语统一筹备会（后改为国语推行委会），提出在国推行注音符号的任务、方案、办法；修订标准音，审定《国音常用字沁》等多种国语书籍，颁为国家本；在各国立师范学校增设国语专修科，并出任上海国语师范学校校长，亲自在国语师资班兼课，以训练推行国语的人才；编制《汉语拼音表》、《注音符号》一类的通谷教材，力图国语推行的通俗化、简易化、普及化。吴稚晖以后仍继续关注这一工作。他以自己毕生精力轶珩国音统一工作，奠奠定了民国时期推“语同音”的基础。
吴稚晖十分关心教育。民国建立后，他就中国传统教育的缺点，以及今后的教育目的、方针、作用和学校教育、社会教育等问题，发表了一系列文章。他还发起俭学会，设立北京留法预备学校，倡导组织青少年赴法勤工俭学，将其新教育思想付诸实践。1915年他与李石曾等发起勤工检学运动；1917年初在《中华新报》辟“客座谈话”专栏，介绍留学欧洲应具备的知识和外国风俗见闻；1919年初与李石曾等发起组织留法勤工俭学会；1920～1922年间筹建了中法里昂大学并出任校长；1925年又创办了海外补学校，为国民党要人子弟出国留学作准备。
吴稚晖致力国音统一和倡导勤工俭学，在中国现代史上有重要的意义，前者有利于提高全国平民的识字能力和文化水平，后者培养了科学技术和政法人才，中国现代史上许多重要人物都接受了他的教育和影响。
官稚晖坚信革命不是为做官，但仍十分关心国事。他的名言是：官是一定不做的，国事是一定不可不问的。所以，他以民国元勋致力国音统一和倡导勤工俭学，他以普通公民积极参与政治。
1913年春，袁世凯派人在上海火车站刺杀国民党重要领导人宋教仁，吴稚晖愤然离开北京，回到上海与蔡元培创办《公论报》，抨击袁世凯的专制统治，竭力倡导讨袁运动。后来，袁世凯镇压了小中山领导的讨袁运动，孙中山流亡日本，吴稚晖出走英国。吴稚晖十分关国事，当1915年1月法国报纸披露袁世凯与日本谈判签订“二十一条”内容后，吴稚晖与蔡元培等函件来往，揭露袁世凯丧权辱国。有趣的是，袁世凯自以为地位巩固，革命党人已是穷途末路，只要稍加笼络的一个有影响人物，他便授勋位于吴稚晕，不料，吴稚晖毫不领情，立即写信回绝，其中有言：“切盼公等宝贵精神，专注于国难勿更以揶揄为消闲，侮辱书生。公民吴敬恒敬上。”这一封信诙谐而讽刺，传颂一时。
1922年，孙中山组织第二次护法运动中发生了陈炯明叛变，孙中山被迫逃到永丰舰，返回上海。吴稚晖得知这一消息，便从法国回国奔走于京、沪、奥间，劝陈炯明悔过讨贼，虽因陈炯明不听劝告而未成，但吴稚晖的一片爱国热忱和深入虎穴的勇气是令人钦佩的。
1926年，国共合作的北伐战争开始，在北代誓师大会上，年过花甲的国民常元老吴稚晖将孙中山的遗橡和党旗国旗授给时任北代军总司令蒋介石，并臻词激劢全体将士。
抗日战争最艰难的时期，注精卫投降日本。吴稚晖最痛恨卖国求荣的汉奸，立即进行口诛笔代，称汪精卫为“汪精怪”；陈璧君为“陈屁裙”；褚民谊为“鼠狒黑”，使人一提到这些名字，就对这“臭了自己，臭了国家，还臭祖宗，更臭子孙，真是畜类”的汉奸深恶痛绝。抗战胜利后，他以81高龄当门而坐，欢庆胜利，其欢乐之情，无异于一般青少年。
由于吴稚晖坚持认为中国不能实行阶级斗争，坚持认为马克思主义不能实验于中国，故从北代战争后积极反共，思想没有能随着时代潮流的变化而继续前进。1949年，他为国民党统治的行将垮台忧心忡忡，体力大衰，时病时好。2月24日他被蒋介石的专机接到台湾。1953年10月30日吴稚晖病逝于台北，终年88岁。
吴稚晖一生十分简朴，敝衣败絮，安之若素，外出总是以步当车，经常罢车。他视金如身外之物，通通用来接济别人。他身边唯一珍贵的东西，就是他2万多册的藏书，还有从21岁开始日积月累而成的二三十箱文稿、信件、剪报。其中重要著作有《客座谈话》、《上下古今谈》、《荒古原人史》、《二百兆平民大问题》、《注音符号作用之辨证》、《稚晖文存》等，在台湾出版的有《吴稚晖先生选集》（上、下册）、《吴敬恒选集》（共13册，分为哲学、文化教育、国音文字学、科学、政论、书信、序跋游记杂文、上下古今谈，各为1册或2册）。
吴稚晖是中国近现代史上一位颇具特色而有过较大影响的人物。他学贯中西，爱国坚定，生活淡泊，臻力教育，赢得了当时人们的崇敬并受到其深刻的影响。蒋梦麟料称赞他是中国学术界一颗光芒四照的彗星；胡适誉之为中国近三百年来四大反理学的思想家之一；1963年联合国科教文组织第十三届大会上举存他为“世纪伟人”。无论是吴稚晖的生平，还是其中丰富的思想，都是十分值得研究的。