5月1日，《自由中国》以社论《这样的地方选举能算‘公平合法’吗》作出回应，指出国民党在完全把持管理和监察工作的前提之下，很容易将投票时的违法舞弊做得没有漏洞，加上国民党在此次地方选举中采用违法的助选方式，又控制了投开票的全过程，无论怎么说，国民党“哪有不获得‘绝大多数胜利’的道理”。《自由中国》又说：“民主自由是要靠大家努力争取来的，今后惟一有效的补救方法，就是要靠这些笃信民主政治的人士，大家联合起来组织一个强有力的反对党，以与国民党抗争” 。这时无党无派及在野党派的台湾本地候选人在这次选举中，因面对国民党不公违法而多有失利，“终与批评国民党不顾海内外反对意见而违法修宪的自由派人士结合了起来” ，先前自由派人士一直蕴酿的反对党，因此也进入了一个实际筹备阶段。
5月18日，雷震参加在野党及无党无派人士本届选举检讨会，共有六十二位台湾籍与大陆籍人士到场，雷震、高玉树等七人被推选为主席团主席。在会上，“大家一致抨击国民党选举舞弊违法，如唱票张冠李戴，党外人士废票增多。管理员替未到之选民代捺指纹投票”等，会议进而从最初“对此次地方选举的检讨”转到了“主张组织新党”这一问题的讨论上。对于这次组党行动，雷震心中一直有所不安。他在5月19日日记中说：“这次会议，我非主动者，但是赞成人，我们不参加，他们也要自动的出来组织，因选举舞弊太甚，而南韩事件 又鼓励了他们，我们参加之后，还可以防止恶化。”这篇日记显示，此次组党台湾本土政治精英为主要力量，大陆籍人士并非积极参与者，只是赞同或支持而已。尽管雷震对此持有一种谨慎态度，但他主导下的《自由中国》这时已成为台湾反对国民党威权政治的一种精神象征，他本人因此也成了新党运动中的核心人物。值得注意的是，此次筹组新党的第一个目标，并非是想“取而代之”，只是为下一届地方选举作准备。
相对于此间台湾反对党运动逐渐走高，当局也加紧了对自由派人士的监视。7月下旬，雷震接到一个神秘电话，称“国民党已决定打击反对党的策略：一为软化吴三连 ，二为困扰高玉树 ，三为打击雷震”。电话还提醒雷震“尽量不要步行，以防止制造假车祸，到公共场所饮食应特别小心，以防下毒” 。台湾《新生报》南部版此时亦刊出新党背后有所谓共产党支持的“大字新闻”，无疑成了国民党当局对筹组中的新党“抹黑与戴帽子”以便打击的一个信号。这时《自由中国》半月刊并没有停止发声，仍在不断刊发支持组织新党的文字，雷震则以耳顺之龄全力投入到这次组党的工作中。他在日记中写道：“关于新党，我当尽毕生余力以助成之，这是我们时代的使命”，而且“责任艰巨，不可失着”。这种勇往直前、为民主政治而献身的精神与毅力，显示了雷震的人格力量，而作为一个独立的“知识分子对理想之坚持与使命感，是无法以‘失意政客’或‘寻求个人政治复出’等个人利害思考方式概括认定”的 。而殷海光执笔的那篇著名社论《大江东流挡不住》，表示此时民主潮流就像大江东流一样，谁也阻挡不住：
……近十几年来，国民党权势核心人物，使出浑身的力量，实行“加紧控制”，他们是否收到什么效果呢？从一方面看，他们的确收到了一时的效果。在这个小岛上，他们确曾收买了一些无思想、无原则、唯利是图之徒。他们正同在大陆掌握政权时代一样，在台湾把有人格、有节气、有抱负的人很有效的消灭殆尽了。他们控制了一群以说谎造谣为专业者。他们控制着一群藉着帮同作恶以自肥的人。他们控制着藉唱万岁而飞黄腾达的“聪明人”。他们制造了成千成万当面喊拥护叫口号的政治演员。他们控制着台湾一千万人的身体。然而，除此而外，他们还控制着什么呢？
这篇社论刊登在《自由中国》1960年9月1日第23卷第5期上。
谁也不会想到，这篇社论遂成了《自由中国》十年来生命中的绝响。几天之后，雷震、傅正、马之骕、刘子英等人以“涉嫌叛乱”遭到当局逮捕，从而爆发了1960年9月4日震惊海内外的“雷震案”，《自由中国》半月刊也在万人痛惜之中与自己的历史使命戛然永诀，成为“台湾民主运动史中的一座灯塔”（柏杨语）。就在十个月前，在《自由中国》创刊十周年纪念大会上，台湾《民主潮》杂志发行人夏涛声一进门就对胡适说：恭喜恭喜，这个年头能活到十年，是不容易的。胡适当时听了大发感慨，“觉得夏先生这话，很值得作为《自由中国》半月刊创刊十周年的颂词” ……在对抗国民党当局威权体制的整整十年中，《自由中国》半月刊不期然地扮演了一个传播民主思想的无可替代的重要角色，与上世纪二十年代的《努力周报》、《新月》杂志，三十年代的《独立评论》，以及四十年代的《观察》等政论刊物，在推进中国民主政治的过程中，构成了一代中国自由主义知识分子的价值谱系，为台湾社会实现政治转型提供了强大的精神资源，雷震则是其中一个最为关键的人物。
1960年9月4日上午九点二十分，台湾警备总司令部上校军事检察官桑振业、保安大队中校副大队长施建良、上尉副中队长郭振斌率大批军警，将雷震之宅暨《自由中国》杂志编务场所突然围住，强行将雷震带走，并对其寓所进行大搜索。在同一时间被捕的还有《自由中国》编辑傅正、经理部经理马之骕、前会计刘子英。警备总司令部发言人王超凡（就是当年向雷震下跪的那个人。作者注）在记者招待会上声称：“《自由中国》半月刊发行人雷震等涉嫌叛乱，已由本部根据惩治叛乱条例第十条的规定于9月4日依法拘捕，现正在侦讯中。” 是晚，国民党中常委陶希圣、中央党部第四组主任曹圣芳、行政院新闻局长沈锜宴请台湾各媒体负责人，通报雷震被捕的原委及经过，并散发了一份所谓《〈自由中国〉半月刊违法言论摘要》白皮书。
在这份《白皮书》中，当局给雷震等人罗织的罪名有六大项，“（1）倡导反攻无望；（2）主张美国干涉内政；（3）煽动军人愤恨政府；（4）为共产党作统战宣传；（5）挑拨本省人与大陆来台同胞间感情；（6）鼓动人民反抗政府流血革命。” 两天之后，王超凡再次召开新闻发布会，声称刘子英已供认是“匪谍”，有其“坦白书”为证。9月7日，台湾《联合报》以《王超凡宣称刘子英为“匪谍”》为题，对此事作了报道：“……刘子英为‘匪谍’，警总已获有具体证据，彼系于三十九年（1950年）奉匪方使命来台，其入境时之保人为雷震。
刘在雷震任国民党参政会副秘书长时担任秘书之职，雷氏甚多私人函件均由其处理……治安人员曾在其寓所搜获‘匪’文件及雷震寄存之文件甚多……”9月14日，蒋介石在接见美国西海岸报界记者时第一次对“雷震案”公开发话：“……相信已有‘匪谍’在该刊（指《自由中国》半月刊）的幕后作活动，逮捕雷震当然有法律的依据……这件事与雷震组织反对党无关。任何人可以自由地在台湾从事政治活动，但是绝对不许参与颠覆活动。” 9月24日，台湾警备总司令部军事检察官殷敬文就“雷震案”正式向军事法庭提出公诉，起诉书认定雷的主要罪状有二条：一，明知为“匪谍”（刘子英）而不告密检举；二，连续以文字有利于叛徒之宣传，散布悲观无望论调，以图鼓动暴动，以达颠覆政府之目的 。10月3日“雷震案”开庭，“只开了八个半钟头的庭，就宣告终结了”（胡适语）。10月8日，军事法庭以“知匪不报”、“涉嫌叛乱”等罪名判处雷震有期徒刑十年，剥夺政治权利7年；11月23日复判，维持原判。服刑地点在台湾军人监狱（今新店监狱）。这一年，雷震六十三岁。