再次，《乐章集》里流传最广泛的作品是反映羁旅行役的词篇。这些词往往和风景描写、恋情相思交织在一起，具有很强的艺术魅力。因此，陈振孙说他的词“尤工于羁旅行役”（《直斋书录解题》）。《远志斋词衷》引毛驰黄语也说：“《乐章集》多在旗亭北里间，比《片玉词》更宕而尽。”由于柳永仕途失意，四处漂泊，水陆兼程，足迹几遍当时大半个中国。加上柳永出色的艺术表现才能，所以，他笔下的祖国山川写得真切优美，离愁别恨也更加表现得生动感人。同时，柳永又在各地出入歌楼妓馆，纵情声色，失意时将情感转向“同是天涯沦落人”的妓女。柳永的每一次被迫登程，既谙尽旅途的劳苦、孤单、凄凉，又反复地体验离别的痛苦，他在旅途中因此有了缠绵不断的恋情相思。两方面结合，使柳永的羁旅词独标一格。他将汉魏乐府、古诗中的游子思妇题材与晚唐五代以来词中男欢女爱、离愁别恨的描写结合起来。他这种有切身体验、真情实感的直抒胸臆的作品，就胜过以往旁观者对香闺弱质风态的描摹。如《雨霖铃》《夜半乐》《戚氏》《倾杯》《玉蝴蝶》《轮台子》《安公子》《满江红》等等。先以《倾杯》为例：
鹜落霜洲，雁横烟渚，分明画出秋色。暮雨乍歇，小楫夜泊，宿苇村山驿。何人月下临风处，起一声羌笛？离愁万绪，闻岸草、切切蛩吟如织。为忆芳容别后，水遥山远，何计凭鳞翼？想绣阁深沉，争知憔悴损、天涯行客！楚峡云归，高阳人散，寂寞狂踪迹。望京国，空目断，远峰凝碧。
这首词上片写景，下片言情，把离愁别恨与恋情相思打并入各句各段之中，使全词形成统一的艺术整体。作者紧紧围绕“宿苇村山驿”这一具体环境，把词笔生发开来，充分描画为客子游人添愁增恨的秋色。“鹜”（野鸭）与“雁”，虽是目之所见，却也象征着词人的漂泊无定，它们至傍晚时分也急匆匆于“霜洲”“烟渚”等处寻求一个暂时可以栖息的地方。词人乘扁舟飘零，当然也应该歇息了。“暮雨乍歇，小楫夜泊，宿苇村山驿”，似乎刚刚获得一点安定感，然而，那突然传来耳畔的“一声羌笛”中有着无限的“离愁”，它与“岸草”之间“切切蛩吟”的凄凉声响交织在一起，又怎能不引起游子的万种离愁？身体虽然暂时歇息，心灵却依然飘荡不定。这是长期的羁旅生涯在词人心灵上留下的深深烙印。下片写词人难以割舍的对恋人的相思之情，这就增加了旅途的愁苦意味。自从与“芳容别后”，“水遥山远”相见无由，即使是“鳞翼”也无由寄达音信，只有目断远峰，遥遥凝望了。词人的苦恋是仕途失意情绪的转移，居住在“绣阁深沉”的佳人，不知能否获悉、理解“天涯行客”的痛苦憔悴？这一层担心使词人更加形只影单，寂寞难耐。事实上，即使在“红翠”丛中也不一定能寻觅到“知音”。“楚峡云归，高阳人散，寂寞狂踪迹”，暗示着一段旧恋情的了结，也是对上句揣摩佳人心态的回答。那么，对这段旧情的追忆恐怕仍然不能排解词人内心的愁苦，反而只能增添愁绪。痴情“望京国”，所见只有“远峰凝碧”。词人对京城恋恋不舍，这首词显然是写于仕途失意、离开汴京以后。这才是词人羁旅漂泊感产生、且不时地汹涌而来的真实原因，也是他借追忆恋情加以遮掩的背后原因。所以，词中情景又不是一般离愁别绪所能完全包括得了的。
《夜半乐》写得也很有特色：
冻云黯淡天气，扁舟一叶，乘兴离江渚。渡万壑千岩，越溪深处。怒涛渐息，樵风乍起。更闻商旅相呼，片帆高举，泛画鷁，翩翩过南浦。望中酒旆闪闪，一簇烟村，数行霜树。残日下，渔人鸣榔归去。败荷零落，衰杨掩映。岸边两两三三，浣纱游女，避行客，含羞相笑语。到此应念，绣阁轻抛，浪萍难驻。叹后约丁宁竟何据？惨离怀、空恨岁晚归期阻。凝泪眼，杳杳神京路，断鸿声远长天暮。
《夜半乐》是《乐章集》中的长调，全词144字，这是词人用旧曲创新声的成功之作。全词集中描写羁旅漂泊的所历所见和自身的凄苦心境。词中依然有对“绣阁”的怀恋，对“神京”的遥望，创作心态及其流露的情感，几乎与《倾杯》是一样的。词分三片，各片之间有着明显的分工。第一片写途中的经历。起笔写“冻云黯淡”之天气恶劣，衬托心情的压抑。在这样的季节气候中起程，谁又能有好心境呢？“渡万壑千岩”四句，词笔一转，忽又出现“越溪深处”的清幽景象。词人难得遇见“怒涛渐息，樵风乍起”的好时候，仿佛要借浏览沿途风光来排遣愁苦意绪。在此心境的作用下，画面逐渐走向欢闹：“商旅相呼”，画船往来，熙熙攘攘，水面上何尝不是一番风光景色？首片之中已经有多次转折。第二片写途中之所见。先勾勒远景：“酒旆闪闪，一簇烟村，数行霜树”；再涂抹近景：渔人鸣榔、游女浣纱、败荷零落。这画面有远有近，有色有声，并且全由“望中”二字串起，是第一片览景遣情目的的延续，又巧妙自然地引出第三片。第三片写去国离乡的感叹。词人见此种种景物，不但没有摆脱愁苦的缠绕，反而触景生情，牵引出更多的感伤意绪：他初念抛家漂泊，与“绣阁”轻言离别，以至眼前“浪萍难驻”；他继叹“后约”无凭，“丁宁”落空，情感无所寄托；他终恨“离怀”惨淡，“归期”遥远，岁暮而滞留他乡。结尾又缘情入景，以景结情。“断鸿声远长天暮”，词人回“神京”的希望不知哪一天才能实现？归期一天不得落实，词中描述的诸种苦痛折磨也将持续下去，且将日益深化。三片融合在一起，成功地烘托出词人凄苦难遣的离愁别恨。第二片则以清丽恬美见长，画面逼真，层次清晰，用笔细腻，色彩分明。“渔人鸣榔”“浣纱游女”数语，尤为生动传神。景中含情，融情入景的艺术手法，在作者笔下有新的提高。这一段描写，不仅在《乐章集》里，即使在全部宋词中也很难寻找出能够与之相匹敌的风景与风俗画面了。
羁旅离愁在柳永笔下是多种多样的。旅途中有太多的孤寂和疲倦，尤其是到暮色苍茫的时候，行人更加急于寻找住处，以图歇息，《安公子》说：“望处旷野沉沉，暮霭黯黯，行侵夜色，又是急桨投村店。认去程将近，舟子相呼，遥指渔灯一点。”红日西下，暮烟升起，夜色降临之际，长途远航的征帆急于寻找一个暂时停楫、可以栖身的渡口。“又是急桨投村店”一句，通过动作和桨声，把舟子与游子的焦急心情写得如此亲切。下面笔锋一转，既然认定很快便可以找到投宿之处，人们的焦急心情便开始缓和下来了。摇船的人相互安慰，相互打招呼，并且举起摇桨的手，指着远处一点渔灯，脸上不由得露出欣喜的笑容。凡是经过旅途跋涉，坐过航船旅行的人，大约都经历过这种感情的变化。那“渔灯一点”，给游人舟子带来的不仅是光明，而且还有温暖和希望。如果没有长时期羁旅漂流的生活体验，写不出如此形象生动的作品。
词人不仅把水路上的经历描绘得历历如画，陆路上的旅行，他也能写得栩栩如生。如《满江红》：“匹马驱驱，摇征辔，溪边谷畔，望斜日夕照，渐沉半山。两两栖禽归去急，对人并声相唤。似笑我，独自向长途，离魂乱。”“匹马”与“两两栖禽”相互映衬，更加显示出游子的孤寂。
《乐章集》中的羁旅行役词，大多数都与作者身世沦落和功名失意联系在一起，失意的牢骚在这些羁旅词中同样随处可见。如《满江红》说：“游宦区区成底事？平生况有云泉约。归去来，一曲仲宣吟，从军乐。”《安公子》说：“游宦成羁旅，短樯吟倚闲凝伫。万水千山迷远近，想乡关何处？”《玉蝴蝶·望处云收雨断》《戚氏》等，词中的生动画面与复杂感受都是前期小令中难以读到的。在描写旅况离愁方面，柳永在前人的基础上，向纵深方向大大前进了一步。
第四，《乐章集》里还有一些描写都市风光与风土民情的作品。作者生活于北宋“承平”时代，为了科举，他在汴京生活过很长一段时间。由于失意，他又四处奔波，到过当时许多著名的城市。于是，他笔下出现的帝京和大城市也都写得逼真而又形象。如《倾杯乐》：
禁漏花深，绣工日永，蕙风布暖。变韶景、都门十二，元宵三五，银蟾光满。连云复道凌飞观。耸皇居丽，嘉气瑞烟葱蒨。翠华宵幸，是处层城阆苑。龙凤烛，交光星汉，对咫尺鳌山开羽扇。会乐府两籍神仙，梨园四部弦管。向晓色、都人未散。盈万井、山呼鳌抃。愿岁岁，天仗里，常瞻凤辇。
这首词从宏观的角度高瞻远瞩地概括汴京的雄伟壮观和非凡的气势。词中有高大的建筑，宽广的城郭，祥瑞的气氛，加之以悦耳的笙歌，缤纷夺目的焰火。总之，词人笔下的汴京富丽堂皇而又繁荣昌盛，充分显示出汴京作为当时中国政治、经济、文化与中外交流中心的宏大气派。词中写元宵佳节的热闹场面，与《东京梦华录》中《元宵》一节、与《大宋宣和遗事·亨集》中元宵观灯的描写，简直是一模一样。在《透碧霄》一词中，作者还特别指出“帝居壮丽，皇家熙盛”，“太平时，朝野多欢”这一现实，描绘了“遍锦街香陌，钧天歌吹，阆苑神仙”的繁华景象，透露了当时汴京商品经济发达、人民富庶、上层统治集团寻欢逐乐的历史风貌。《满朝欢》追忆“帝里风光烂漫”，记忆最深的是“烟轻昼永，引莺啭上林，鱼游灵沼。巷陌乍晴，香尘染惹，垂杨芳草。”这类词篇不仅是一幅很好的都城风景画，同时也是很有历史价值的风俗画。
需要指出的是，因为作者歌颂的是帝京，描绘的是“太平”景象，所以词里难免有夸大其词之处，在词语的使用上也必然要显得板滞而缺少生气。柳永在汴京度过了风华正茂的少年时期，也有过“论槛买花，盈车载酒，百琲千金邀妓”（《剔银灯》）的冶游生活。但他在汴京所受的打击也是一生中最深重的。尽管他在以后的词里不断回忆汴京，多次表示对“神京”的向往，把汴京当成自己的第二故乡，但这种神往与热爱更多的却是眷恋和回忆在那里结识的歌伎舞女。所以，他对帝京的描绘远不如对杭州、苏州和成都等大都市的描绘那样成功。应当说，柳永描写城市生活的名篇中，当以《望海潮》最为杰出。全词如下：
东南形胜，三吴都会，钱塘自古繁华。烟柳画桥，风帘翠幕，参差十万人家。云树绕堤沙，怒涛卷霜雪，天堑无涯。市列珠玑，户盈罗绮，竞豪奢。重湖叠巘清嘉。有三秋桂子，十里荷花。羌管弄晴，菱歌泛夜，嬉嬉钓叟莲娃。千骑拥高牙，乘醉听箫鼓，吟赏烟霞。异日图将好景，归去凤池夸。
柳永在杭州生活过一段时间，对杭州的山水名胜、风土人情不仅有亲身的观赏和体会，而且对杭州还怀有极其深厚的热爱之情。他以激动的诗笔，把杭州描绘得雄伟壮观、清幽秀美而又富丽非凡。在短短117字之中，杭州的形势，钱塘江的涌潮，西湖的荷花，市区的繁荣，上层人士的享乐，下层百姓的生活都一一展现在读者面前。柳永善于抓住具有特征性的事物，用饱蘸激情而又带有夸张的笔调，寥寥数语便笔底生风。上片主要勾画钱塘的“形胜”与“繁华”，大笔浓墨，高屋建瓴，气象万千。写法上由概括到具体，逐次展开，步步深化。开篇三句点出“形胜”“都会”与“繁华”，以下紧紧围绕这六个字各安排三句，做形象地铺写，境界立即展开：“烟柳画桥”三句写的是“都会”美丽的风景和人烟的茂密；“云树绕堤沙”三句侧重刻画“形胜”，写出钱塘江潮的险峻气势；“市列珠玑”三句突出了杭州城的富庶繁华。下片侧重于描绘西湖的美景与游人的欢乐。写法上着眼于“好景”二字，尤其突出“好景”中的人物。“重湖”三句描绘西湖美景，“三秋桂子，十里荷花”是天生的好语言。“羌管弄晴”三句写湖面上采莲的欢乐，紧张的劳动也成了轻松的游戏。“千骑拥高牙”写的是州郡长官。据说柳永写此词是献给杭州地方长官的，结尾就归结到本意。词里既写出古代劳动人民长期劳动所创造出的物质文明，又写出了优美如画的人间仙境。“上有天堂，下有苏杭”，并非溢美之词。
这首词形象地描出杭州天堂般的胜境，艺术感染力是很强的。多年身居高位的范镇对这首词也十分赞赏，他说：“仁宗四十二年太平，镇在翰苑十余载，不能出一语歌咏，乃于耆卿词见之。”（祝穆《方舆胜览》卷十一）相传金主完颜亮听唱“三秋桂子，十里荷花”以后，便对杭州垂涎三尺，因而更加膨胀起他侵吞南宋的野心。宋谢驿（处厚）有一首诗写道：“莫把杭州曲子讴，荷花十里桂三秋。岂知草木无情物，牵动长江万里愁。”这虽是传说，并不一定可信，但杭州的确优美迷人。特别是经过柳永的艺术加工，把杭州写得更加令人心驰神往。这首《望海潮》，在艺术上几乎超过了前人所有歌颂杭州的诗词。