时曾文正公督军剿捻经年，建筑长墙圈制之策，创办未成，乞病解兵柄；朝廷命公接办军务，命曾文正回两江本任。六年五月，公行抵河南归德；疏言：『查捻贼已成流寇，逼之不流，然后会师合剿；原系殄贼上策。明臣孙传庭谓「须驱之于必困之途，取之于垂死之日；如第一彼一此争胜负于矢石之间，即胜亦无关于荡平」：实为剿办流寇笃论。自去冬十一月间奏称「须蹙之山深水复之处，弃地以诱其入，然后合各省兵力三、四面围困之」；亦是阴师其意。本年三月，左宗棠、曾国荃商就湖北襄河东岸臼口地方设围困贼；五月间，臣又拟就曹、单、丰、砀黄河旧堤分段布扎，冀蹙贼黄、运之间：皆欲就地势以图兜围。无如贼踪飙疾，兵力未齐；瞬息百变，竟未办到。兹贼既深入东境，臣军久役疲乏，断不敢谓「蹙贼海隅」之议遂有把握；但与其任令长驱各省、流毒无穷，似不若诱令盘旋偏隅，得办且办。臣已密属潘鼎新、刘铭传尽力追蹑，如果贼窜登莱，我军即于胶、莱咽喉设法扼逼，使北不至窜入畿疆、南不得蔓延淮南，局势自较紧凑。臣并函商李鹤年酌调张曜、宋庆两军进扎汶上运西开河一段，英翰酌调张得胜、黄秉忠、程文炳各军进扎宿迁至滩上运河西岸，以备接应；前敌张之万酌调成子河防军及淮扬镇水师移防清淮及阜宁之射阳湖，以杜窥窜里下河之路』。六月，公至山东济宁州相度形势，以为任、赖各股皆百战之余兼游兵散勇裹胁之众，狡猾剽悍，未可易视。若兵力未足兜围，迫之过紧、画地过狭，使其窥破机关，势必急图出窜；稍纵即逝，全局又非。于是定策先防运河，以杜出路；次扼胶、莱，以断咽喉。山东巡抚丁宝桢一意欲驱贼出境，与公意见不合。七月，捻突扑潍河，山东守将王心安甫调防戴庙，捻竟冲出胶、莱之防，遂溃。是时蜚谤交腾，朝廷责备綦严，有罢运防之议。公覆奏，以为『运河东、南、北三面，贼氛来往窜扰，官军分路兜逐，地方虽受蹂躏，然受害者不过数府县之地；驱过运西，则数省流毒无穷。同是疆土、同是赤子，未便歧视』。乃坚持前议，不少变。于是刘铭传在安邱、潍县之交，大战获胜；迫至赣榆，铭传又与马队统将善庆力战，阵毙捻酋任柱，捻势渐衰；潘鼎新又败贼于海州上庄。十一月，刘铭传、唐仁廉等在潍县、寿光昼夜抄击，降捻遂多；郭松林、杨鼎勳继之，无战不捷。刘铭传等军又追至寿光弥河，斩获几三万人。捻酋赖汶光落弥河未死，复纠合千余骑冲出六塘河防；黄翼升、刘秉璋、李昭庆等水陆马步蹑追，斩杀过半。赖汶光賸百余骑南驰，公留淮勇在扬州守运河者禽斩之；东捻平。东、苏、皖、豫、鄂五省，一律肃清。公奏捷，后附陈诸军剿捻以来，驰逐数省、转战终年，日行百里，忍饥耐寒，忧谗畏讥，多人生未历之苦境。方欲令诸将休息；七年正月，西捻张总愚忽由山右渡河北窜，直逼畿辅，京师大震。诏切责公及河南巡抚李鹤年、陕甘总督左宗棠、直隶总督官文，均夺职。山东巡抚丁宝桢率军先至河间，温旨嘉奖；公在济宁，奉旨筹派各军由东入直。疏云：『各营追贼南下，至岁抄正初，始收队回营；人困马乏，劳苦万状。臣遍加抚循、宣传德意，靡不感激涕零，挟纩同温。惟刘铭传适因伤病，暂难远征；诸将亦多疲乏，休养整顿实须时日。以行军常理而论，本不宜操之过蹙，致有蹉跌；惟畿疆警报迭至，必当提师赴援。臣立即檄调总兵周盛波、周盛传等马步十一营由徐州韩庄拔队来济，会合藩司潘鼎新「鼎」字全军及善庆、温德勒克西马队陆续进发，由东阿渡黄；后视何路有警，即向何路截剿。臣赶紧布置后路转运粮饷、军火各事，并催提督郭松林、杨鼎勳整饬大队随后继进』。附奏：『办流寇，以坚壁清野为上策。嘉庆初年川、楚教匪，办理数十年，卒赖此以收功。即任、赖捻股流窜中原数省，畏圩寨甚于畏兵。豫东、淮北民风强悍，被害已久，逐渐添筑圩寨；深沟高垒，到处与城池相等。是以捻逆一遇即走，不能久停肆扰。近年惟湖北、陕西被扰最甚，以素无圩寨，筹办不及；贼得盘旋饱掠，其势愈张。直、晋向无捻患，民气尤为朴懦，未能筑寨自守；张总愚本极狡猾、又系穷寇，南有黄河之阻，必致纵横驰突，无处不流。百姓惊徙蹂躏，讵有已时；徒深浩叹。且畿疆，河北平原旷野，古称四战之地，无险可守；办流贼与办守城踞寨之贼，情形迥异。流贼专于避兵，守此则窜彼，迎左则趋右，交臂旋失；情势使然，非尽兵将之不力也。闻该逆自窜陕西北山后，渡黄入晋，沿途掳获骡马愈众，步贼多改为骑。我军骑少步多，即骑兵每人不过一马，追逐病毙，即已无马；视贼匪每人可二、三骑，随地掳添，情形则又迥异。自古办贼，必以彼此强弱、饥饱为定衡。贼未必强于军官，但彼马多而我马少，自有不相及之势；彼可随地掳粮，我则随地购粮，贼常饱而兵常饥，又有不能及之理。今欲绝贼粮、断贼马，惟有苦劝严谕直隶、山西、河北绅民赶紧坚筑圩寨，一有警信，收粮草、牲畜、老弱壮丁于内；既自固其身家，兼以制贼死命。及今为之，亡羊补牢，尚未甚晚。若待深受荼毒，再议补筑，经费更难措筹。如果十里一寨，贼至无所掠食、兵至转可卖食，贼虽流而其技渐穷，或可克期扑灭。伏乞皇上特颁训谕，谆饬地方官绅妥速筹办，实力奉行，勿以空文塘塞；于军务大局裨益匪浅』。时捻陷献县，诏恭亲王会神机营王大臣总京师巡防；侍郎李公鸿藻请派亲王为大将军、李为参赞，诏恭亲王节制左、李及诸督抚，以左公总前敌军，令侍卫陈国瑞领万人隶神机营、安徽巡抚英翰率师入援。二月，左公师次保定、公至德州；朝廷增命将军都兴阿管神机营，豫军张曜、宋庆、侍卫陈国瑞咸隶麾下。四月，公奏请以刘铭传总统前敌淮军；温旨即促起行，使淮军与直东民团沿黄河运河筑长墙浚濠以蹙敌，拣派各军轮替出击、更番休息；其久追疲乏、须暂休息之军即在运河东岸择要屯驻，俟敌窜近，立起迎击，以剿为防；又派豫军张曜、宋庆分扎夏津、高唐一带，皖军程文炳扎陵县吴桥一带，为运防遮扩。左公亦派刘松山、郭宝昌等军自连镇北至沧洲一带、减何东岸分扎，与杨鼎勳等淮军就近策应。布置略定，然后进剿。五月，捻股窜向西北；各军遮击，叠次获胜。公乃趁黄伏泛盛涨时，缩地围扎；以运河为外圈，而就恩县、夏津、高唐之马颊河裁长补短划为里圈，逼贼西南，层层布置。五、六月间，各军迭次大捷；贼势衰蹙，降散渐多。张总愚旋向西南逃窜，又由平原向高唐；潘鼎新追百二十里，冒雨至高唐，贼已向博平、清平一带图扑。运河官军早于马颊河西北岸筑长墙数百里，足限戎马；贼万詗知，已入壳中，窜地愈狭，死期将至。是时各军以久追疲乏，公乃派刘铭传新到生力马军助战，军势大振，圈贼在徒骇、黄、运之间。铭传调集马步迎击，追剿数里；值郭松林东来，马步全军遮住去路，又兼河道纷歧、水溜泥泞，捻无所掠食，部党解散，数万众不知所之。刘、郭两军马队五、六千人纵横合击，禽斩无算；张总愚赴水死，西捻平。诏公协办大学士，晋太子太保。八月，公入觐京师，两宫垂询；公奏『都兴阿、左宗棠与臣等始愿皆不及此，实赖圣主鸿福，庙堂决胜于上、神机营诸王大臣控制于中、各省将士奔走效命于外；臣何力之有焉』！皇太后称善，曰：『也是尔等忠诚所感，故能迅就荡平』。
公旋拜湖广总督之命，又赴四川查办教案；又奉援黔之旨，命公伯兄湖南巡抚李瀚章署湖广总督。公未就道，改奉诏援陕。九年六月，自潼关启行；抵西安，筹定周盛传等北山剿匪事宜。七月，天津教堂滋事，诏公移缓就急，酌带郭松林等军克日起程驰赴近畿一带驻扎。八月，公抵天津，教案遂结；曾文正仍总督两江，公调直隶总督。