绍定五年（1232）十二月，蒙古遣王檝（ｊí）来到京湖，商议宋蒙合作，夹击金朝。京湖制置使史嵩之上报中央，当朝大臣大多表示赞同，认为此举可以报靖康之仇，只有赵范不同意，主张应借鉴徽宗海上之盟的教训。一直胸怀中兴大志的理宗把这看作是建不朽功业的天赐良机，让史嵩之遣使答应了蒙古的要求。蒙古则答应灭金以后，将河南归还给宋朝，但双方并没有就河南的归属达成书面协议，只是口头约定，这为后来留下了巨大的后患。
金哀宗得知宋蒙达成了联合协议，也派使者前来争取南宋的支持，竭力陈述唇齿相依的道理，说：“大元灭国四十，以及西夏，夏亡及于我，我亡必及于宋。唇亡齿寒，自然之理。若与我连和，所以为我者，亦为彼也。”意思是支援金朝实际上也是帮助宋朝自己保家卫国。理宗拒绝了金哀宗的请求。
理宗任命史嵩之为京湖制置使兼知襄阳府，主持灭金事宜。绍定六年，宋军出兵攻占邓州等地，于马蹬山大破金军武仙所部，又攻克唐州，切断了金哀宗逃跑的退路。十月，史嵩之命京湖兵马钤辖孟珙统兵二万，与蒙军联合围攻蔡州。端平元年正月，蔡州城被攻破，金哀宗自缢而死，金国灭亡。
蔡州城破后，孟珙在废墟中找到金哀宗遗骨，带回临安。南宋沉浸在报仇雪恨的狂喜之中。理宗将金哀宗的遗骨奉于太庙，告慰徽、钦二帝在天之灵。自北宋被金朝灭亡的一个世纪以来，回到故都汴京成为南宋臣民梦寐以求的理想。宗泽、岳飞的抗金活动和开禧北伐等都是对这种理想的实践。但面对强大的金朝，回到故都看起来是一个遥不可及的目标，金朝的灭亡，使理宗君臣似乎看到了把理想变为现实的绝好机会。
宋蒙联手灭金时，并未就灭金后河南的归属作出明确规定。金亡以后，蒙军北撤，河南空虚。以赵范、赵葵兄弟为代表的一些人欲乘机抚定中原，提出据关（潼关）、守河（黄河）、收复三京（西京洛阳、东京开封、南京归德）的建议。而大部分朝臣对此都持反对态度，认为此时并非出兵的时机，南宋目前的力量还不足以与蒙古为敌。刚刚摆脱史弥远控制而得以“赫然独断”的理宗，面对此种“大好时机”，屡屡发出“中原好机会”的感叹。收复故土、建立盖世功业的念头最终促使他作出了出兵中原的决定。他罢免了反对出师的吴渊、吴潜和京湖制置使史嵩之。端平元年五月，理宗任命赵葵为主帅，全子才为先锋，赵范节制江淮军马以为策应，正式下诏出兵河南。
六月十二日，宋军进军河南。全子才收复南京归德府。随后向开封进发，开封蒙军都尉李伯渊、李琦、李贱奴长期遭受主将崔立的侮辱，此时三人杀掉崔立，献城投降。七月五日，宋军进驻开封。经历了战火的开封此时已是一片废墟，宋军收复的只是一座空城，但毕竟他们还是实现了梦寐以求的理想，圆了“靖康之难”以来无数志士仁人的梦。
全子才占领开封后，后方没有及时运来粮草，以至全子才无法继续进军，贻误了战机。半个月后，赵葵又兵分两路，在粮饷不继的情况下继续向洛阳进军。宋军到达洛阳，遭到蒙军伏击，损失惨重，狼狈撤回。留守东京的赵葵、全子才看到战机已失，加上粮饷不继，率军南归。其他地区的宋军也全线败退，理宗君臣恢复故土的希望又一次落空了。
“端平入洛”的失败，使南宋损失惨重，数万精兵死于战火，投入的大量物资付诸流水，南宋国力受到严重的削弱。更重要的是，“端平入洛”使蒙古找到了进攻南宋的借口，蒙古由此开始了攻宋战争。朝野上下对于出兵河南的失败及由此带来的严重后果议论纷纷，而对这种局面，理宗也不得不下罪己诏，检讨自己的过失，以安定人心。
“端平入洛”之后，理宗已是一个50多岁的老人，宋军的惨败令他痛心疾首，此后的连年战争更使他疲于应付，他逐渐丧失了当初勤政图治的锐气，怠于政事，沉迷于声色犬马，朝廷和后宫也出现了一批窃威弄权之徒，朝政大坏。
阎妃是理宗晚年最宠爱的妃子，淳佑九年（1240）九月，理宗封阎氏为贵妃。理宗对阎妃赏赐无度，动用国库为其修功德寺，比自家祖宗的功德寺还要富丽堂皇，时人称之为“赛灵隐寺”。阎妃在理宗的宠爱下，骄横专恣，干权乱政。
鉴于唐代严重的宦祸，宋代对此防范很严，“宦官不得干政”已成为宋代的一项祖宗家法。但理宗后期，追求享乐，昏庸嗜欲，宦官弄权也随之而起。董宋臣是理宗的贴身内侍，善逢迎，很得理宗的欢心。理宗去禁苑赏荷花，苦于没有凉亭遮日，董宋臣揣摩上意，一天之内就修建了一座凉亭，理宗十分高兴。冬天，理宗又去赏梅，董宋臣已事先在梅园建造一座亭子，理宗责备他劳民伤财，董宋臣说不过是把荷亭移到这里，理宗又大赞他办事得体。理宗晚年好女色，三宫六院已满足不了他的私欲，董宋臣引临安名妓唐安安入宫淫乐。起居郎牟子才上书劝诫理宗：“此举坏了陛下三十年自修之操！”理宗却让人转告牟子才不得告知他人，以免有损皇帝的形象。姚勉以唐玄宗、杨贵妃、高力士为例劝诫理宗，理宗竟然恬不知耻地回答：“朕虽不德，未如明皇之甚也。”在理宗看来，自己虽然“不德”，但与唐明皇相比还是有相当差距的，然而这种差距也无非是在五十步与百步之间罢了。董宋臣在理宗的宠信下，勾结宰相丁大全，恃宠弄权，不可一世，人们把他称为“董阎罗”。宋人记载当时宦官专权的情况，说：“一时声焰，真足动摇山岳，回天而驻日也。”
丁大全长像“蓝色鬼貌”，为人“奸回险狡，狠毒贪残”，时人称之为“丁蓝鬼”。他娶了一位外戚的婢女，以此来攀附高层权要。后来又靠逢迎阎贵妃、宦官卢允升、董宋臣等人，逐渐身居要职，升任侍御史兼侍讲。丁大全本人寡廉鲜耻，贪财好色，他为儿子聘妇，见儿媳长相标致，竟夺为己妻，为世人所不耻。
当时宰相董槐为人刚正不阿，丁大全希望巴结董槐以取高位，为董槐拒绝，丁大全由是日夜谋划报复董槐。宝佑四年（1256），理宗下诏罢免董槐，丁大全恰好也于此时上章弹劾董槐，于是他没等罢免诏书下达，就在半夜率士兵百人持刀包围董槐家，恐吓董槐要把他送交大理寺审讯，随后将董胁迫至临安城外，弃之而去。丁大全驱逐宰相的举动使得朝野上下一片哗然，太学生陈宗等六人上书揭露丁大全之奸，时人誉之为“六君子”。丁大全反过来指使台谏官翁应弼、吴衍弹劾六人，最后将六人开除学籍，流放边州，同时禁止三学（太学、宗学、武学）学生妄议国政，消弭来自朝廷内外不同的声音，并借机扼杀反对其擅权的力量。
在外廷与丁大全勾结的是马天骥。马天骥，字德夫，衢州人。理宗之女周、汉两国公主下嫁，马天骥绞尽脑汁送了一份别出心裁的大礼，得到理宗的欢心，与丁大全同时被任命为执政。
阎、马、丁、董四人内外勾结、专擅弄权引起很多正直人士的不满，有人在朝堂门上写下八个大字：“阎马丁当，国势将亡。”意在警告理宗如果再信用奸佞，国家前途堪忧。理宗大怒，派人追查，数月以后仍一无所获，最后只得不了了之。
理宗意识到自己在用人方面的失误，也采取一些措施加以补救。宝佑五年六月，马天骥任执政刚刚8个月就被罢免。开庆元年（1259），蒙古入侵，丁大全由于隐瞒军情，被罢免了宰相职务，在众人的论劾之下，理宗将其流放海岛，途中被押送官毕迁挤落水中淹死。阎贵妃也于景定元年（1260）病逝。只有宦官董宋臣，理宗虽于景定元年将他流放到安吉州编管，但对他始终眷遇有加，董宋臣比理宗早死几个月，理宗特赠其为节度使，以示优宠。
景定五年（1264），理宗病逝。次年，被葬于绍兴府会稽县永穆陵，庙号曰“理”。在中国历代皇帝中，理宗以尊崇理学著称，理学在他统治期间，被抬到官方哲学的正统地位，后人多认为理宗庙号曰“理”即是以此之故。其实这是一种误解，据周密《齐东野语》记载，最初曾拟“景”、“淳”、“成”、“允”、“礼”五字备选，最后定为“礼宗”。但有人说“礼宗”与金朝遗民为金哀宗拟的谥号相同，且古时有一位妇女名叫“礼宗”，便取其谐音，定为“理宗”。人们认为根据理宗尊崇理学的实际，庙号曰“理”也属名实相符，并且天下之间，“道理”最大，符合理宗至尊的地位，于是再无异议。据此而言，理宗庙号与他推崇理学并没有什么关联。然而一些封建史家又胡乱联系，说什么把“理”字析字取义，乃是“四十一年王者之象”之义，称赞其为“请谥于天”，这当然陷入了神秘主义的范畴，不足为信。
理宗是南宋灭亡的奠基人。在理宗末期，他一手扶持提拔了一个前无古人后无来者的巨人——贾似道。
理宗在世时贾似道即开始主持朝政，推行“买公田”之法，直至1276年南宋灭亡。
理宗死后的谥号是建道备德大功复兴烈文仁武圣明安孝皇帝，庙号理宗。根据周密《齐东野语》的记载，最初曾拟定“景”“淳”“成”“允”“礼”五字被备选庙号，最后定位“礼宗”，但有人说“礼宗”与金哀宗拟的谥号相同，便更名为“理宗”，人民认为根据理宗崇尚理学的实际出发，如此谐音也是名实相符。
理宗病重时，曾下诏，征求全国名医??自己治病，但无人应征。理宗病逝，死后葬于会稽附近的永穆陵。他死后不过十五年，其陵墓，包括南宋其他几位帝王和后妃的陵墓，被一个叫杨琏真珈的僧人盗发，理宗的尸体因为入殓时被水银浸泡，所以还未腐烂，盗墓者便将其尸体从陵墓中脱出，倒悬于陵前树林中以沥取水银。随后将理宗头颅割下，送交北京大都元朝统治者，其躯干则被焚毁。这是宋理宗生前万万没有料到的。理宗的头颅直到朱元璋攻占大都后，才在元大都的皇宫中被找到，朱元璋命人将理宗颅骨重新安葬于宋陵遗址，并对被毁坏的陵墓进行了修复。
宋理宗无子，立他的侄子赵禥为太子，是为宋度宗。