孟宪承幼年丧父，家境贫寒。6岁入学，就读于常州府小学堂。1908年考入上海南洋公学预科，学习了半封建半殖民地社会里所能学到的最基本的知识。此时的孟宪承，虽处于青少年时期，但由于亲历了辛亥革命、袁世凯称帝、张勋复辟、北洋军阀篡权等重大历史事件，他深刻地认识到要挽救国家、挽救民族、改造中国社会，必须培养人才，而要培养人才，必须依赖教育。从此便立志从事教育工作，为国家培养有用的人才。1912年，考虑到经济压力，他没有继续升入南洋公学大学本科深造，而是考入了教会大学——上海圣约翰大学学习，并于1916年以优异的成绩毕业。毕业后，他受聘执教于北京清华学校。两年之后，考取公费留学，赴美国华盛顿大学专攻教育，向他早前立下的宏愿迈进了一大步。在华盛顿大学，他师从美国教育家杜威，在杜威直接指导下研习教育史和教育理论，于1920年获得硕士学位。翌年，他又转赴英国伦敦大学研究所深造，攻读哲学、心理学、教育学、教育史等。同年11月，迫于家庭的重担，他回国就业，受聘为南京高师暨东南大学教授，与陶行知、陈鹤琴、廖世承等共事。
1923年9月，他的母校圣约翰大学的校长卜舫济赏识他在校时学习成绩优秀，在国外研究又颇有成就，就聘请他回母校担任国文部的主任、教授。1925年5月，“五卅惨案”爆发，极富爱国热情的孟宪承目睹无辜的学生被枪杀，感到无限的痛心和羞辱。他不顾自己是在帝国主义教会学校中工作的身份，随时有可能被解雇的危险，也不顾校长对他的“知遇之恩”，毅然于1925年6月1日以国文部主任的身份召开圣约翰大学华人教授会。在会上，他义愤填膺，慷慨陈词，“假如作为一个学生，只知道自己是圣约翰的学生，而不知道是中华国民；看到同胞为外人屠杀，漠不关心，这对我们平日所讲的国民自觉教育，将无法自圆其说。今后我们也无颜以学问文章与学生相见于讲台！”他的发言得到了与会者的一致认可，大家一致表示要支持学生运动，要举行罢课、示威、游行，以声援“五卅惨案”受害者及死难者家属。当天晚上，圣约翰大学校长卜舫济召开全校中外籍教授会，企图以教会名义阻止学生参加反帝爱国运动。然而，事与愿违，在无记名投票表决中，支持票以绝对优势压倒反对票，力挺学生参加反帝爱国运动。6月3日，学生在操场上升半旗为死难者志哀，卜舫济恼羞成怒，强迫学生降下中国国旗，激起了全校学生的反对。孟宪承看到卜舫济欺辱中国人太甚，激于义愤走出人群，与其面对面地讲理。在讲理无效的时候，在民族自尊心和爱国热情的驱使下，他不惜撕破师生关系的脸皮，断然声明与圣约翰大学脱离关系，与卜舫济彻底决裂，显现出了“吾爱吾师，吾尤爱真理”的伟大气魄和高尚情操。之后，他率领爱国学生走出圣约翰大学，在上海办起了中国人自己的大学——光华大学。光华大学就是华东师范大学的前身。
在光华大学任教一段时间后，孟宪承又先后到清华学校、中央大学、浙江大学任教任职。在这期间，他致力于民众教育的研究，提出了自己对办民众教育的深邃见解，即“从生计娱乐出发，向科学艺术探求”。并发表了大量的民众教育研究的文章和著作，如《成人补习教育问题》、《民众需要的是什么教育》、《成年补习教育研究发端》、《怎样做民众教育实验》、《民众学校的三难》等等。1933年，他在杭州主持创设浙江省立民众教育实验学校，兼任校长，以“根据民众生活之需要，以实验民众教育之组织、工具及方法，指导学生研究和实习，以养成本省民众教育服务之人才”为宗旨，大力推进民众教育运动，实施自己有关民众教育的主张。这所学校的创建开创了我国民众教育的先河，虽然在当时的条件下无法实现真正的民众教育，但孟宪承为民众办教育的热忱却为人们所传颂，而且此次民众教育实践对孟宪承的一生都产生了深远的影响，他此后的教育教学实践都或多或少地带有民众教育的印记。
1933年9月，孟宪承被教育部聘为教授。此后，他又先后辗转在中央大学、北京师范大学、上海光华大学、浙江大学等院校任教。1942年9月，他应好友廖世承的邀请到湖南国立师范学院任教，期间由于战争不断向内地延伸，他克服重重困难随校迁徙山地，生活十分艰辛，但他不畏艰险，认真教学，深得学生爱戴。抗日战争胜利后，浙江大学在杭州复校，孟宪承被聘为该校教授，兼文学院院长。1949年5月杭州市解放后，孟宪承接受杭州市军管会的委派，担任浙大接管小组组员和校务委员会常务委员，主持浙江大学校务，使该校的教学和科研迅速转入正轨。此外，他还在浙大主动发起了“新教育研究会”，积极推动教职员工学习政治、研究社会主义教育科学，极大地提高了教职员工的思想觉悟和工作才能，在当时反响很大。
1951年9月，孟宪承被调到上海，任华东军政委员会委员兼教育部部长，华东行政区教育局局长，而此时正值华东师范大学筹建工作接近尾声。孟宪承到职之后，便投入到了华东师大的筹建工作之中。1951年10月16日，华东师范大学成立暨开学典礼隆重举行。时任华东教育部部长的孟宪承作为大会主席团主席主持大会。会上，在热烈的掌声中，他代表华东教育部郑重宣布：华东师范大学正式成立。同时，他热情洋溢地指出“华东师范大学以培养国家的建设人才——人民教师为专门任务”，“做一个人民教师是光荣的！”至此，新中国成立后新创办的第一所社会主义师范大学——华东师范大学诞生了。
要在华东地区创办一所独立设置的、学科齐全的、高水平的师范大学，必须要有强有力的学校领导班子。1951年11月30日，华东教育部正式宣布：华东军政委员会电请中央教育部后任命华东教育部部长、全国著名教育家孟宪承为华东师范大学校长；调山东省教育厅副厅长、老解放区教育家孙陶林任第一副校长；原光华大学校长、教育家廖世承任第二副校长。孟宪承于1952年1月14日正式到职。此后，孟宪承还被推选为第一至三届全国人民代表大会代表，上海市第三、四届政治协商会议副主席，并担任上海市教育学会会长，定为一级教授。
读万卷书，行万里路。风雨五十余载，孟宪承在国外遍历美、英、法、德等国，在国内遍历江、浙、鄂、湘等地，积累了广博的见闻、丰富的阅历和渊博的学识。尤其是他多年在高校的教育教学经验，以及创办民众教育和治理浙大的经历，都为他主持华东师大校务奠定了基础。在其担任华东师大校长一职后，孟宪承更是感到为党的教育事业服务，重任在身，责无旁贷，对工作莫不悉心以赴。在孟宪承的领导下，华东师大通过劳动建校、思想改造、院系调整，开始了正规的教学和管理工作，在各方面都获得了较大的发展。而孟宪承在治理学校期间，也不忘抓紧时间从事研究，写了不少有关教育史和有关教育理论的著作。但在文化大革命期间，他遭遇了一次抄家，有些文稿被焚毁、被带走，已荡然无存，这也造成了难以弥补的遗憾。而孟宪承也在这场浩劫中，走完了他生命的全程，于1967年7月19日在上海病逝，享年73岁。
孟宪承一生主要在大学工作，多年的经历使他形成了自己有关大学教育的思想和观点。他有关“大学的理想”、“大学的任务”的诸多精辟见解，成为贯穿其高等教育实践的核心理念。