熊希龄创办的香山慈幼院，同时也具有慈善性质，表现了他对儿童的深切同情。熊希龄热爱儿童，他的慈幼院里的儿童来自全国各地，各个阶层、各个民族无论男女一视同仁。他从慈爱善良的愿望出发，认为贫民儿童和富豪子弟应该享受同样的教育和尊重，应该让他们觉得人格是平等的。他说：“他们孩子都是真心地爱我，把我当成他们的父母；我也把他们当我的儿女。成立我这个大家庭，这便是我终身的志愿了。”熊希龄为救济贫苦百姓和办慈幼院，向社会各界不惜辛劳募捐，累计达千万元之多。
第三，培养农村教育的师资。熊希龄认为：“吾国国民教育之不发达，……尤以乡村为最甚。……所感之困难，不仅关于经费之缺乏，而师资亦其一也。……试思乡村教育苛不发达，则全国教育安有普及之望？故欲训练乡村教员，必须于乡村设立师范学校，即于各乡村招选高小毕业生使习师范”，以避免都会师范生不愿任乡村教员和原籍农村的师范生乐于城市而不回乡的弊端。“本院位置乡村，故以为训练此项师范为有宰济也。”所以，香山慈幼院从幼稚园起，次第设立小学、师范，拟设的中学、大学由于经费困难未能设立。熊希龄想培养农村师资，与他的以农立国思想相通，他想通过提高农村人口的素质来发展农业，振兴国家。
香山慈幼院就像香山满山的红叶，吸引了当时国内外一批又一批的参观者。1929年7月，美国记者团边参观该院蒙养园边忍不住称赞该园较之美国所办之幼稚学校有过无不及，足以作将来世界幼稚教育之模范。因此在20世纪二三十年代，只要一提到北京香山慈幼院，几乎是无人不知，无人不晓，其称颂之声，遍于环宇。
高尚的慈善家
1921年9月，蔡和森、陈毅、李立三、刘明严等104名留法勤工俭学学生因为反对北洋政府向法国借款购买军火和强行住进中法大学，被法国当局强行遣送回国，留下来的女生熊季光、蔡畅、李志新、萧淑良等因找不到工作，完全断了生活来源，忍饥挨饿，度日如年，不得不写信给已回到上海的向警予陈述困境，请求紧急援助。
向警予此时分娩在即，病魔缠身，接到姐妹们的求助信后，寝食不安，一筹不展。谁能怜悯和援助这些蹇留海外的学子呢？她想来想去，觉得只有一个人可以援助这些海外孤儿，那就是湖南同乡熊希龄。当时他们赴法勤工俭学，不少人就是通过熊希龄筹款和支持才得以成行的。此时她能够想到的也只有正担任中法协会执事的熊希龄了。于是，她不顾自己身怀有孕，毅然挺着个大肚子，冒昧求见熊希龄，向他一一陈述了留在法国勤工俭学女生所遭遇的艰难困苦情形。
熊希龄听完向警予的陈述后，欣然慨诺出面臂助，并一再嘱咐她进京陈述于中法协会，一切援助工作全由他出面主持。
向警予因临产在即，进京不便，没有及时赶到北京。熊希龄返京后，见她没有如约前来，以为她是经济困难，立即托蒋华卿带去一信催促，同时还附路费25元。
当他得知向警予因恐火车颠簸而不能来后，立即组织成立了华法学务协会，并亲自出面向政府请款，政府当即拨款10万元，用来紧急援助和救济留法勤工俭学学生，使他们渡过了难关。
后来，在他的积极干预下，留法勤工俭学女生大部分转入中法大学学习，生活困难的问题才得以彻底解决。
1927年4月6日，张作霖逮捕了中共北方区委书记李大钊等八十多人，并疯狂搜捕与李大钊有关的共产党人和进步人士。
在李大钊家属生死攸关的时刻，熊希龄机智地以女儿结婚迎宾为名（他的女儿熊芷和女婿朱霖于1927年4月3日完婚），派当时香山慈幼院五校副主任、共产党员、李大钊的乐亭同乡李凌斗（即李时），抢在敌人下手之前，突破敌人的重重关卡和封锁，用自己的汽车紧急把李大钊的夫人赵纫兰和孩子们接到了香山。
熊希龄觉得还不安全。为了防止不测，他没有立即把赵纫兰母子接进香山慈幼院，而是秘密地把她们母子藏进了香山红山头南麓正黄旗对面的姑娘场。逃过奉系军阀的大搜捕后，他又及时协助共产党人将她们母子安全转移出京。
李大钊被害后，停灵6年不能安葬。1933年春，在地下党组织和社会名流学者的奔走呼吁下，始得以出殡安葬。出殡那天，熊希龄又组织慈幼院的部分进步师生赶来为他送葬。
不久，赵纫兰也去世了。李光华和李欣华兄弟求学遇到了很大的困难。在白色恐怖下，熊希龄二话没说，立即再次伸出援助之手。1934年秋，李欣华兄弟一同被熊希龄招收为慈幼院的正生，享受了生活、学习全部免费的待遇，过上了无忧无虑的童年生活。
当时，熊希龄在慈幼院还收养了不少朝鲜共产党烈士的遗孤和中国死难烈士的后代。现在不少健在的慈幼院学生，每每忆及熊希龄的这种宽宏与达观之举，总是充满了敬佩之情。
毛泽东曾不止一次地说：“熊希龄是做过许多好事的。”
“九·一八”事变发生后，熊希龄立即感到国难临头，若不奋起抵抗，则国难家破之日将为时不远。他宣布香山慈幼院中学全部男生停止文化课学习，集中到北平青龙桥三校进行军事训练，准备将达到一定年龄的学生，输送给抗日意识比较强的冯玉祥所统率的抗日部队做后备军。
看到南京国民政府和蒋介石对日军的大举入侵不仅不及时组织反抗，反而想乘机围剿红军和剪除异己，熊希龄立即联络马相伯、章太炎、沈钧儒、黄炎培、章士钊等60多人，组织成立了中华民国国难救济会，发表宣言，提出三项救国主张，要求国人团结抗日、共御外侮，使得抗日救亡的热潮一浪高过一浪。同时，他们又致电张学良、冯玉祥、阎锡山等将领，请他们统兵坚持抗日，拼死抗争，本会誓为后盾。
1932年1月10日，熊希龄受聘为国民救国会指导委员。他臂缠黑纱，亲临宋哲元将军的第29军，对士兵发表抗日演说，讲到激愤处不禁潸然泪下。在他的宣传鼓动下，第29军官兵率先通电全国，发出了“宁为战死鬼，不为亡国奴”和“中国人不打中国人”这一震撼人心的呼声。
“一·二八”战争爆发后，熊希龄立即组织成立了卫国阵亡将士遗族抚育会，积极筹集社会资力抚育殉难将士遗孤，以自己的实际行动投入抗日，支援前线。接着，他又发布了《香山慈幼院院长通告》，对自己一家的抗日救亡活动作了具体的安排，还组织院内二百余男生为义勇军，开赴抗日前线，组织女生参加红十字救护队，开赴战区医院帮同看护伤兵和难民。随后，他又在香山北辛村为自己修了一个生圹，将自己的全部家产，包括公债股票面额大洋340200元，银两62000两，房地契原价或领价大洋132077.14元，以及41张房地契、1张矿产股票和1张地契银行存证等多项未计价或无法计价财产，悉数捐充儿童幸福基金，以孑然之身，全力奔赴国难。
长城抗战开始后，熊希龄立即以世界红字会中华总会会长的名义，同长女熊芷率领红字救护队，亲往长城前线喜峰口、古北口、石匣等地救死护伤。他平时在乡间主持救护工作，战时则前往前线，日出于枪林弹雨之中，尽瘁于救死护伤之事。他在北平设立了一所后方临时医院，在平、津、察设立十余处难民收容所，一面救治伤兵，一面收容难民，历时三月之久，筹款四十多万元，收容难民五万多人。在前线各地，人们经常看到这位63岁的老人，臂缠红字袖章，日夜出没于负伤军民和难民之中，给前线将士以莫大的鼓舞。
在长城抗战这一重大救济活动中，熊希龄自始至终亲自指挥，或坐镇北平，或亲临前线，为抗日救亡立下了汗马功劳。
淞沪会战时，熊希龄与夫人毛彦文正住在上海爱麦虞限路，住处离战场不到千米，随时都有被日军轰炸和被流弹击中的可能，亲友们都劝他们离沪远避，他却义无反顾地留了下来，以老病之躯，率领上海红十字会会员，与毛彦文日夜穿行于伤兵难民之间，出入于枪林弹雨之中，从事救护工作三月有余，设临时医院4所，难民收容所8所，救出伤兵6000余人，收容难民15万多人。此外，他还与湖南同乡会救出难民1000余人，资遣5000多人。
在淞沪会战的第八天，熊希龄写了一封信给自己的女儿熊芷和女婿朱霖。在信中，他将一个星期以来上海的战况和自己在沪组织救护伤兵和收容难民的情况，告诉了女儿女婿。仅一个星期，他就和上海红十字会的会员们一起，从火线上救出伤兵四百多人，收容难民六万多人。在国难当头之际，他的这封家书字字珠玑，声声震耳：“余以老病之躯，又无官守言责，本可往就安全之地，但以国家存亡，匹夫有责，余虽老，亦应尽国民一份子之义务，故决计与妈妈在此办救济也”，“儿等青年当为国尽忠，以慰老怀！”
在淞沪会战初期，熊希龄看到中国守军奋勇抵抗，毫无畏惧，对战局还十分乐观。白天他奔走于伤兵医院与难民收容所之间，晚间稍有余暇即写文章向当局贡献抗日救亡意见，日以继夜，不肯休息。
当时，他几乎天天盼着前方传来捷报，因此总保持着一种振奋乐观的精神状态。直到大场失守，他才开始意识到上海可能再也不能久呆了，但仍始终期待着能出现奇迹，期待着战局能扭转。闻讯上海失守、南京沦陷后，他当场痛哭失声，悲痛欲绝。这时，他才决定立即离沪返湘，准备一边在长沙主持筹建香山慈幼院长沙分院，一边继续募集抗日救亡经费。
那时，长江航运已断，上海成了血肉磨房。熊希龄与毛彦文不得不绕道香港，准备由香港转广州，再由广州坐火车返回长沙。谁知刚到香港不久，他就因战事失利刺激太深，精神负担过重，不幸猝发脑溢血，于1937年12月25日清晨6时撒手尘寰，享年仅69岁。逝世的前夜，他还向四处写信为抗日救亡筹款。
熊希龄抛下他未竟的事业和一千多名嗷嗷待哺的孤贫儿童走了。他逝世不久，南京国民政府即颁文说：“赈务委员会委员熊希龄，才华卓越，字识谌深，辛亥光复以后，屡任要职，望实允孚。嗣后办理慈善事业，提倡民众教育，原力恢宏，功在社会。此次抗战开始，在沪创设伤兵医院及难民救护所，悉心赈济，成效昭然。近以中愤填膺，撄疾逝世，追怀往绩，轸悼殊深。应予明令褒扬，交考试院转饬铨叙部从优议恤，并由行政院转饬湖南省政府举行公葬，生平事迹，存备宣付史馆，用资表彰，而昭激劝。”
论世知人。在国难当头、民生凋敝、教育落后的旧中国，熊希龄“能以慈功垂社会，常留余德到儿孙”，“国计已推肝胆许，家财不为子孙谋”，是十分难能可贵的。他生前的作为是了不起的。香山慈幼院的学生们对他们敬爱的熊院长，始终感恩戴德，铭记在心。