魏伯阳在仙去前，曾写下《周易参同契》、《五相类》等书，共有三卷。书中的学说，似乎是在解释《周易》，实际上是假借爻象，来讨论炼丹的原理。但是一般的儒生不知道炼神丹的方法，大多用阴阳学说来解释它，失去了炼丹的要旨了。后来呢，围绕他的书争论越来越多，学人各执己见，谁也说服不了谁。伯阳仙师不再出，人们对《周易参同契》将近二千年的争论，也只得继续下去了。
《周易参同契》为道教早期经典，被视为“万古丹经之祖”。据说为魏伯阳读《阴符经》、《黄帝内经》、《道德经》及《易》后而著。该书“词韵皆古，奥雅难通”，并采取象征或借喻的方法采用许多隐语，易生误解，所以历代有很多注本行世。全书共约6000余字，基本是用四字一句、五字一句的韵文及少数长短不齐的散文体和离骚体写成的。该书假借《周易》爻象论述作丹之意，研究养性延年，强己益身。可见，《周易参同契》是一部内外丹兼修的道教理论著作，他对道教修炼术产生了重大影响，被称为 丹经之祖，对后世内外丹的理论发展起了积极的作用。在中国道教史与古代科技史上都有非常重要的地位。
《周易参同契》中叙述最详细的部分，也是书中的核心内容，就是炼制“还丹”。原文记载共分三变，第一变是将15份金属铅放在反应器四周，加入6份水银，再用炭火加热，便生成铅汞齐。第二变是随着火力的增大，水银逐渐被蒸发掉，铅被氧化为一氧化铅和四氧化三铅，反应完毕时，主要生成黄丹。第三变是将第二变的产物铅丹与9份水银混合、捣细、研匀，再把这种混合药料置入丹鼎鼎中，密封合缝，然后加热。先文火后武火，昼夜察看，注意调节温度，反应完毕，丹鼎上部得到红色的产物“还丹”。这种“还丹”就是氧化汞。
总的来讲，全书托易象而论炼丹，参同“大易”、“黄老”、“炉火”三家之理而会归于一，以乾坤为鼎器，以阴阳为堤防，以水火为化机，以五行为辅助，以玄精为丹基等，从而阐明炼丹的原理和方法，为道教最早的系统论述炼丹的经籍。它介绍的种种方法虽然炼不出可以长生不死的金丹，但它总结了当时的一些化学知识和化学变化，推动了古代化学事业的发展。