武德四年（公元621年），太宗又进驻青城宫。唐军的营垒还没有建好，就有王世充的军队两万人从洛阳的方诸门出战，面对着谷水列开阵势。太宗命精锐骑兵在北邙山布阵，让屈突通率领五千名步兵渡过谷水去进攻王世充，并叮嘱屈突通说：“等到两军交战时就放起烟来，我就率领骑兵向南冲下。”敌我两军才交战，太宗就带着骑兵冲锋，自己奋不顾身冲在前面，与屈突通内外配合。贼军拼命抵抗，数次打散又数次聚集起来。从早晨七点钟一直打到下午一点钟，贼军才开始后撤。太宗挥军追击，俘获和杀死敌军共八千人，于是进军到城下扎营。王世充不敢再出城作战，只好环城坚守，以等候窦建德的援兵。太宗分派各路人马挖掘壕沟，环绕着洛阳城布防，准备长期围困。
这时，吴王杜伏威派出自己的大将陈正通、徐召宗率领两千精兵赶来，与唐军在太宗的军营会合。伪郑州的司马沈悦从武牢城前来投降，将军王君廓前往接应，活捉了伪荆王王行本。
恰好，窦建德这时领兵十余万，前来救援王世充，抵达了酸枣。萧瑀、屈突通、封德彝都担心腹背受敌，恐怕不是上策，提出撤至谷州再观察形势的变化。太宗说：“王世充的粮食已经吃完，内外离心离德，我军无需攻击，就可坐等敌人衰亡。窦建德最近刚刚攻破孟海公，将领和士兵们既骄傲又懈怠，我军应当进占虎牢关，控制这个战略要点。窦建德如果冒险前来与我军决战，我们一定能攻破他的军队。如果他不出战，十天内王世充应该会自己崩溃。如果不赶快行动，贼军一旦进入了虎牢关，各城最近才归附，势必难以坚守。窦建德和王世充这两股势力一旦会合，又能把他们怎么样呢？”屈突通又建议解除对洛阳城的围困，暂时转移到险要的地方以等候敌军内部的变化，太宗也不同意。于是，太宗让屈突通留下，帮助齐王李元吉继续围困王世充，自己率领三千五百名骑兵赶往虎牢关。
窦建德的军队从荣阳西进，在板渚建筑营垒，太宗则驻军于虎牢关，双方相持了二十多天。侦察兵向太宗报告：“窦建德正在等侯官军给马吃的草料用尽，在黄河北岸放马吃草时，趁机偷袭虎牢关。”太宗知道了窦建德的打算后，故意放一些马在黄河北岸吃草以引诱敌人出击。凌晨，窦建德果然率领全军赶来，在汜水边摆开阵势，王世充的大将郭士衡在他们的南面列阵，前后连绵好几里地，大声呐喊，众将大为害怕。太宗带着几名骑兵登上了高高的土丘观察敌军，对众将说：“贼军从山东地区起兵，从没有遇到过强大的敌军。现在，他们正在渡过险要之处却在叫嚣，这是没有军令的表现；逼近城墙列阵，有轻视我们的意思。
我军暂时按兵不动，敌军的锐气便会衰退，列阵时间太长士卒饥饿，一定会自己后撤，那时我们再发兵追击，就可以战无不胜了。我与你们约定：‘一定在午时以后大败敌军。”’窦建德摆好阵势，从上午七点一直等到下午一点，士兵们又饿又累，都在阵列中坐下来，并争着喝水，片刻间又收缩退却。太宗说道：“可以发起攻击了！”于是，太宗亲自率领轻骑兵追击，以引诱敌军，众将陆续赶到。窦建德要回师列阵，阵列还没整顿好，太宗先行发动攻击，他冲到哪里，哪里的敌军就纷纷溃散。不一会，各路军队配合作战，战场上尘土飞扬，叫声四起。太宗亲自率领史大奈、程咬金、秦叔宝、宇文歆等人挥舞着大旗冲人，直接冲到敌军阵后，悬挂起唐军的旗帜。贼军回头见了，大溃逃散。太宗挥军追击了三十里，斩杀敌人三千多，俘虏敌军五万人，在战斗中将窦建德生擒活捉。太宗当即责备他：“我兴师问罪，本来只是针对王世充，王世充的得失存亡，与你无关，为什么要越过边境而冒犯我的兵锋？”窦建德很害怕，两腿发抖地说：“现在我自己要不来，恐怕会麻烦你远远地去消灭我！”高祖得知后大喜，亲手写诏书说：“隋王朝的统治土崩瓦解，崤山和函谷关使得东西隔绝。窦建德和王世充这两支强大的势力联合，一朝就被平定。我军既已获胜，再没有死伤。做人臣的不感到惭愧，做君父的不为此担忧，这都是你的功劳啊！”太宗于是把窦建德带到了东都洛阳的城下。王世充见后十分恐惧，只好率领自己手下的大小官员两千多人，来到太宗的军门前请求归降。至此，崤山以东的地区全部被平定。太宗进入洛阳，占据了宫城，命令萧瑀、窦轨等人负责封存和守卫府库，什么东西也不取走，只是命令秦王府记室房玄龄负责收取隋朝的地图与户籍。在这时，太宗下令将与王世充一起作恶的段达等五十余人处死，无辜被囚禁的人一律释放，对于无罪而被杀的人加以祭祀并写祭文哀悼。太宗用酒食隆重款待各位将士，并按品级分别赏赐财物。高祖命令尚书左仆射裴寂去军中慰劳。
六月，太宗凯旋。太宗亲自披挂着用黄金做的铠甲，排列铁骑兵一万人，身穿铠甲的士兵三万人，前后部都敲鼓吹号，将俘获的两位伪君主窦建德、王世充以及隋朝的器物和皇帝用的车辆敬献给太庙。高祖认为，自古以来旧的官阶与太宗所立下的特殊功劳都不相称，于是另外建徽号，以表彰太宗的功勋和德望。十月，高祖给太宗加上“天策上将军”的封号，担任陕东道大行台尚书令之职，地位在其他王公之上；给太宗增加封邑两万户，再算上以前的共计三万户；赐给金车一辆，一套王公的衮衣和冠冕，一双玉璧，黄金六十斤，前后部鼓吹以及九部乐，带到的仪仗队四十人。
这时，天下逐渐太平，太宗于是专心阅读书籍，开设文学馆以接待四方有才学的人。以陕东遵大行台司勋郎中杜如晦等十八人担任文学馆学士，每次在阁下轮流值班，太宗则以温和的态度与他们一起讨论经义，偶尔谈论到半夜才结束。
没多久，窦建德的旧将刘黑闼举兵反叛，攻占了湍州城，十二月，太宗统率全军去征讨他。武德五年（公元622年）正月，太宗进兵肥乡县，并分兵切断刘黑闼的粮道，两军对峙了两个月之久。刘黑闼因军粮将尽，被迫求战，率领步兵和骑兵两万人，向南渡过洺水，一早便逼近了唐军。：赶宗亲自率领精锐的骑兵，攻击刘黑闼的军马，将他们打得大败，又乘胜冲撞贼军的步兵，敌军崩溃，死亡一万多人。太宗预先派人在上流筑坝堵塞洺水，洺水变浅，使刘黑闼得以涉水过来。等到开战时，才下令挖开堤堰，大水冲下，有一丈多深，敌军已经大败，逃到水里的都被淹死了。只有刘黑闼率领骑兵两百多人逃往突厥，他的军队全部被太宗俘虏，河北地区宣告平定。当时，徐圆朗在徐、兖二州拥兵作乱，太宗便回军将他讨平。至此，黄河、济水、长江、淮河地区都平定了。十月，高祖加授太宗左、右十二卫大将军的职务。
武德七年（公元624年）秋，******汗国的颉利可汗和突利可汗从原州入侵，侵略和骚扰关中地区。有人对高祖说：“只是由于御府的珍藏、子女、金帛都集中在京师长安，所以突厥人前来入侵，如果把长安城烧掉，不再定都于此，突厥人自然不会再来侵扰。”高祖于是派出中书侍郎宇文士及去山南地区寻找可以居住的好地方，打算迁都。萧瑀等人都不赞成高祖的这个计划，但终究不敢冒犯龙颜去直言进谏。只有太宗一人说：“霍去病，是汉朝的将帅，尚且立表要消灭匈奴。我很惭愧地被封为王，还让胡人的侵扰没有停止，竟然使得皇上与大臣们商议迁都，这都是我做臣子的责任。
希望皇上让我有机会效力一次，攻取那个颉利可汗。如果在一两年之内我不能将他俘虏，再慢慢商议迁都的策略，那时我再也不敢重说反对迂都的话了。”高祖很生气，但依旧派他率领骑兵三十余人巡视关中地区，并拟定铲平******的计划。太宗回朝时，上奏坚持不可以迁都。高祖李渊这才放弃迁都计划。武德八年（公元625年），又给太宗加授中书令之职。
武德九年（公元626年），皇太子李建成、齐王李元吉计划谋害太宗。六月初四，太宗率领长孙无忌、尉迟敬德、房玄龄、杜如晦、宇文士及、高士廉、侯君集、程知节、秦叔宝、段志玄、屈突通、张士贵等人在玄武门诛杀了李建成和李元吉。六月初八，高祖下诏，立太宗为皇太子，各种政务均由皇太子来决定。太宗于是下令将宫廷猎场所蓄养的鹰犬全部放掉，并停止收取各地进贡的奇珍异宝，施政崇尚简明严肃。全国人民对此非常高兴。太宗又命文武百官各自呈上密封的奏章，对安定人心、治理国家的关键作出详细的陈述。十三日，太宗下令道：“依据礼法，皇帝的两个名字无须为某一个字而避讳。从近代以来，皇帝的两个名字都要避讳，废阙的地方已经比较多，随意避讳也违背了经典。至于官号、人名、公私文籍图书，如果有‘世民’两个字不连续使用的，并不需要避讳。”太宗下令撤销幽州大都督府。
十五日，命令废除陕东道大行台，另外设置洛州都督府；撤销益州道行台，另设益州大都督府。二十六日，幽州大都督、庐江王李瑗图谋造反，将他废弃为平民百姓。二十九日，废除天策府。