《新书》本传所谓"元和初为国子博士、史馆修撰"，应为元和二年。元和元年六月韩愈由江陵返至长安任国子博士，时韩、张（籍）、孟（郊）、张（彻）在长安有《会合联句》，李翱未能参加这次庆贺韩愈久窜归来的诗会，证明他不在长安。元和元年秋至元和二年夏，韩愈、孟郊复有《纳凉》、《同宿》、《秋雨》……诸联句，韩愈另有《醉赠张秘书》诗，云："今日到君家，呼酒持劝君。为此座上客，及余各能文……东野动惊俗，天葩吐奇芬；张籍学古谈，轩鹤避鸡群。"《韩愈全集校注》页三〇六。以上诸诗均未提及李翱。元和二年六月，韩愈以避毁谤为国子博士分司东都，在此期间未有李翱已至长安的迹象。韩愈至洛阳后，至元和四年，与裴度、皇甫湜、冯宿、孟郊、卢仝、王涯等俱有诗文往还，而独无李翱。《旧唐书·孟郊传》："李翱分司洛中，与之游，荐于留守郑余庆，辟（郊）为宾佐。"郑余庆为河南尹、东都留守在元和元年十一月，看来韩愈的国子博士分司东都和李翱的就任（长安）国子博士，在时间上恰好发生于同时，犹如今日之对调。另外，《旧唐书》本传所谓李翱"由校书郎三迁至京兆府司录参军"也是不确的；校书郎一职李翱容或担任过，"三迁"之事或者都是贞元十九年至贞元二十一年之间李翱"分司洛中"之事，至于"京兆府司录参军"或亦应是"河南府司录参军"之误。
在为国子博士、史馆修撰期间，翱有《陵庙日时朔祭议》一文，《旧唐书》本传录之。《新唐书》本传录翱《百官行状奏》一文，谓是元和初任史馆修撰时所奏，不确。《百官行状奏》有"伏以陛下即位十五年矣"之语，说明是元和十五年翱以考功员外郎兼史职时所奏。
翱任国子博士、史馆修撰约一年半。"元和三年十月，翱既受岭南尚书公之命，四年正月乙丑，自旌善第以妻子上船于漕"《李翱集》卷一八《来南录》。，去东都，赴岭南节度使任所（治广州）。"岭南尚书公"谓杨于陵，时为岭南节度使。与翱一起受聘的还有他的好友监察御史韦词（词一作辞）。为什么任国子博士时间如此之短又转赴八千里外的岭南去？（翱《题桄榔亭》："翱与监察御史韦君词皆自东京如岭南，水道仅八千里。"）其时翱妻韩氏有孕在身，行至衢州（今浙江衢县）时产一女《李翱集》卷一八《来南录》。，足证李翱当时是不宜于远行的，何况远州幕职与京职在唐人心目中轻重相当悬殊。大和四年杨于陵殁，翱有《祭杨仆射文》，云：
呜呼！贞元中岁，公既为郎，始获趋门，仰公之光。遂假荐言，幽蛰用彰。德惠之厚，殁身敢忘？公以直道，于南出藩，谬管记室，日陪讨论。旧政多粃，如丝之棼，与贤共谋，秽涤榛燔。监戎戾强，阴附包奸，谮谮疑危，处之若闲……
说到其入幕前后一些情况。"贞元中岁"，杨于陵尝为吏部员外郎、郎中，"遂假荐言，幽蛰用彰"，岂李翱贞元十四年登进士第，颇赖于陵之力耶？那么李翱的从事岭南，当含有报答于陵"德惠之厚"的意思在内。但杨于陵由户部侍郎出为岭南节度使在元和三年四月《旧唐书·宪宗纪上》。，而李翱受辟在三年十月，不排除他在罢国子博士、史馆修撰之职后从事岭南的可能性。
李翱《来南录》云："乙未去东都，韩退之、石浚川假舟送予。明日，及故洛东，吊孟东野，遂以东野行。浚川以妻疾，自漕口先归。黄昏，到景云山居。诘朝，登上方，南望嵩山，题姓名记别。既食，韩、孟别予西归。"石浚川名洪，洛阳名士，与韩愈交游。孟郊时遭母丧，在"故洛东"服丧家居，"吊孟东野"，谓此。分手之时，韩愈有《送李翱》诗：
广东万里途，山重江逶迤。行行何时到？谁能定归期。揖我出门去，颜色异恒时。虽云有追送，足迹绝自兹。人生一世间，不自张与施。譬如浮江木，纵横岂自知？宁怀别后苦，勿作别后思。
自贞元十六年汴州别后，这应当是韩、李之间第一次聚会。韩愈已经历贬阳山、量移江陵及避谤分司东都等等遭际，所以很珍惜与李翱的相聚，诗中流露了深切的凄凉和留恋之情。孟郊或因母丧，无诗。
据《来南录》，李翱于元和四年正月乙未（十三日）去东都，沿途经巩县、河阴、陈留、雍丘、宋州、泗州、楚州、扬州、润州、常州、苏州、杭州、睦州、衢州、信州、吉州、韶州，六月癸未（九日）抵岭南节度使治所广州。水程八千里，费时近六个月（本年三月有闰月）。闰三月丁未（初一日）至衢州时，翱妻临产，留四十余日。韦词策马疾行，相约会于常州而未果，先于翱十余日抵广州《李翱集》卷一八《题桄榔亭》。。
在岭南，李翱为节度掌书记，韦词为节度判官。杨于陵颇信赖韦、李，"任之以政，改易侵入之事凡一十有七，岭外之人至兹传道之"《李翱集》卷一四《唐故金紫光禄大夫尚书右仆射致仕上柱国弘农郡开国公食邑二千户赠司空杨公墓志（并序）》。。而"监军许遂振，好货戾强，而小人有阴附之者，故遂振密表谮公，直言韦词、李翱惑乱军政，于是除替罢归……宰相裴均素未知公，及遂振之谮，遂以公为吏部侍郎。"《李翱集》卷一四《唐故金紫光禄大夫尚书右仆射致仕上柱国弘农郡开国公食邑二千户赠司空杨公墓志（并序）》。杨于陵与监军许遂振之争在元和五年（810）五、六月，至七月，杨于陵已就任吏部侍郎之职。杨于陵罢使，翱亦罢幕，其为岭南节度掌书记仅一年。其间，元和四年十一月至五年初，尝"以节度掌书记奉牒知循州"《李翱集》卷四《解惑》。。
宣歙观察使（治宣州）卢坦闻翱罢幕，发辟书召之《李翱集》卷一六《祭故东川卢大夫文》。。卢坦是年冬迁刑部侍郎，翱又罢幕，转依浙东观察使（治越州）李逊为判官。逊即翱称为"从叔"者。据翱《叔氏墓志》，翱从事浙东一直到元和九年（814）。元和六年，韩愈《代张籍与李浙东书》云："近者，阁下从事李协律翱到京师……"则翱从事浙东期间，尝一至长安（或是代藩帅赴京朝正），其职衔为协律郎。元和九年正月十九日，李翱在浙东改葬其叔氏李术（卒于四十年前），为《叔氏墓志》，署衔为"浙东道观察判官将仕郎试大理评事摄监察御史李翱"。"协律郎"和"试大理评事摄监察御史"都是幕府判官的兼衔，并非实职，但说明李翱的职务几乎略无升迁协律郎为太常寺属官，掌校正乐律，正八品上；大理评事为大理寺属官，是代表大理寺出使州府推鞠疑狱的法官，从八品下。"试大理评事"则含有见习、员外编制之义。。相对于贞元末至元和初李翱的"京兆府（疑为河南府）司录参军"和"国子博士、史馆修撰"而言，不但无升迁，反而更卑下了。《旧唐书》本传谓翱"性刚急，议论无所避，执政虽重其学，而恶其激讦，故久次不迁"，确实如此。元和八、九年间，翱尝致书皇甫湜，云："仆到越中，得一官三年矣，材能甚薄，泽不被物，月费官钱，自度终无补益，累求罢去，尚未得，以为愧。仆性不解谄佞，生不能曲事权贵，以故不得齿于朝廷。"不但说出久在幕中不能调回京师，亦且暗示往日国子博士被解职一事。
幕中无聊，李翱发愿著书，且写竟《唐书》一部。《答皇甫湜书》云：
仆近写得《唐书》。史官才薄，言词鄙浅，不足以发明高祖、太宗列圣明德，使后之观者，文采不及周汉之书。仆以为西汉十一帝，高祖起布衣，定天下，豁达大度，东汉所不及。其余惟文、宣二帝为优。自惠、景以下，亦不皆明于东汉明、章两帝。而前汉事迹灼然传在人口者，以司马迁、班固叙述高简之工，故学者悦而习焉，其读之详也。……唐有天下，圣明继于周汉，而史官叙事，曾不如范晔、陈寿所为，况足拟望左丘明、司马迁、班固之文哉！仆所以为耻。……仆窃不自度，无位于朝，幸有余暇，而词句足以称赞明盛，纪一代功臣、贤士行迹，灼然可传于后，自以为能不灭者，不敢为让。故欲笔削国史，成不刊之书，用仲尼褒贬之心，取天下公是公非为本。……韩退之所谓"诛奸谀于既死，发潜德之幽光"，是翱心也。
按翱的口气，此《唐书》已撰成或接近完成，即使未成，元和九至十三年，翱罢幕居家将近四年光景，必能毕其役。按《新唐书·艺文志》著录"《唐书》一百卷"，未注明作者，不知是否李翱所为。若是，则翱之著述，当以此书之工程为最巨，规模为最大。但李翱的《唐书》自宋以后因新、旧《唐书》大行而淹没无闻了，这是很可惜的。
元和九年，李逊入为给事中《旧唐书·李逊传》。，翱再罢幕。自元和九年至十二年，李翱一直卧病闲居在洛阳旌善第宅中，见其《祭故东川卢大夫文》，文曰：
前此八年，公在宣州，翱归自南，下江之流。公发辟书，使者来召。言重礼至，实宾之右。内惧不称，又安敢辞？仰公之德，自托如归。亦既在门，有言必信，翱亦不贰，知贤则进。……公迁侍郎，翱赴浙东，宦途有阻，困不能通。公陈上前，出白丞相，保明无过，昭灼有状。事遂解释，奏方成官，非公之力，其退于田。公镇剑川，翱作东掾，亟言于相，曷不以荐？官罢在家，卧病饮贫，唯公见念，复召为宾。自修辟牒，以复前好，承命而行，不惮远道。余及陕郊，闻公之丧，失声泣哭，若火煎肠……
卢坦卒于元和十二年九月据《旧唐书·宪宗纪下》。，"前此八年"指元和五年。元和五年，翱罢岭南幕，北归途中，受宣歙观察使卢坦之辟为判官。坦与李翱贞元中同在郑滑节度使李元素幕下，有同僚旧谊《李翱集》卷一二《故东川节度使卢公传》。，此次当翱走投无路之际予以援手，所以翱非常感激。卢坦与李翱宾主关系虽不足一年，但李翱赖卢坦的辩诬，始能再幕于浙东。"宦途有阻，困不能通，公陈上前，出白丞相；保明无过，昭灼有状。事遂解释，奏方成官，非公之力，其退于田"数语，说明李翱从事浙东之事并不顺利，朝廷中可能有人以李翱、韦词从事岭南杨于陵时的"惑乱军政"为口实予以梗阻，时为刑部侍郎的卢坦陈于宪宗之前，又力说丞相，"保明无过"，使李翱免"退于田"。浙幕期间，卢坦又言于丞相，希望丞相能荐翱（返京）。当翱罢浙幕"卧病饮贫"之际，卢坦第二次援手邀翱赴剑南东川，时当元和十二年七、八月，而李翱应辟前往、行止陕郊（今河南陕县）之际，便闻卢坦卒于镇的噩耗。
至元和十三年（818），当李翱"官罢在家，卧病饮贫"将近四年之后，他或者从事于淮南节度使李夷简之幕。其《与淮南节度使书》中有云："自到，有改易条上者，亦有细碎侵物，彰从前之失太深、不令条上者。纵未穷尽，亦十去其九矣。唯三两事，即须使司处置，已有申上者，未蒙裁下，谨具公状，若或并赐处分，则当州里无弊矣。"完全是属官口吻，唯不知翱在淮南使府所判何职。
元和十四年（819）初，李翱已归至洛阳《李翱集》卷一五《秘书少监史馆修撰马君墓志》。。《旧唐书》本传："寻权知职方员外郎。（元和）十五年六月，授考功员外郎，并兼史职。"其权知职方员外郎（属尚书省兵部）之职，应在元和十四年。《旧唐书》本传又云："翱与李景俭友善。初，景俭拜谏议大夫，举翱自代；至是景俭贬黜，（十五年）七月出翱为朗州刺史。俄而景俭复为谏议大夫，翱亦入为礼部郎中。"李景俭为唐宗室，翱与其接交、友善在贞元间。贞元十四年，翱尝致书徐州节度使张建封荐李景俭《李翱集》卷八《荐所知于徐州张仆射书》。，贞元十九、二十年，翱与景俭同在河南尹韦夏卿府中为僚佐，见两《唐书·李景俭传》。《新唐书·李景俭传》云："韦夏卿守东都，辟幕府。窦群任中丞，引为监察御史，群贬，景俭亦为江陵户曹参军。累擢忠州刺史。元和末，入朝，不见用，复为澧州刺史。素与元稹、李绅善，二人方在翰林，言其才。及延英奉辞，景俭自陈见抑远，穆宗怜之，追诏为仓部员外郎，不遣（澧州）。阅月，拜谏议大夫。性矜诞，使酒纵气，语侵宰相，萧俛、段文昌诉于帝，贬建州刺史。稹得君，为之助，故还为谏议大夫。"李景俭"还为谏议大夫"，在长庆元年八月《旧唐书·穆宗纪》。，李翱先出为朗州（今湖南常德）刺史，长庆元年（821）十一月改舒州（今安徽潜山）刺史《李翱集》卷一六《于朗州别女足娘墓文》。，长庆三年（823）十月再入京为礼部郎中《李翱集》卷一六《别潜山神文》。。
《旧唐书》本传云："……入为礼部郎中。翱自负才艺，以为合知制诰，以久未如志，郁郁不乐，因入中书谒宰相，面数李逢吉之过失，逢吉不之校。翱心不自安，乃请告。满百日，有司准例停官，逢吉奏授庐州刺史。"在仕宦通塞问题上，李翱向以"知足自居"《李翱集》卷八《与淮南节度使书》。自励，"入中书谒宰相，面数李逢吉之过失"的原因，未必因自己未得美官而泄私愤。真正的原因，恐在于恨李逢吉玩弄权术。长庆二年三月，李逢吉自襄镇入朝为兵部尚书，为了居于相位，玩弄权术，使当时同居相位的裴度与元稹争斗，六月，元稹罢为同州刺史，裴度免相为左仆射，逢吉代度为门下侍郎平章事两《唐书》《李逢吉传》、《裴度传》及《李绅传》等。。逢吉甫入相，以韩愈为京兆尹兼御史大夫，敕免台参，使韩愈和御史中丞李绅产生矛盾，韩、李之间"移刺往来，纷然不止"《旧唐书·韩愈传》。，终于两败俱伤。李翱与韩愈关系在师友之间，为愈侄女婿；又与李景俭交密，而景俭素善元稹、李绅，所以乃有"面数李逢吉之过失"之举。其时当在长庆四年（824）十、十一月之间。李逢吉堪称"天与奸回"者，并不与李翱过份计较，当李翱告假百日满、有司准例停官之时，又奏请授翱庐州（今安徽合肥）刺史，时在敬宗宝历元年（825）二月《旧唐书·敬宗纪》。。当李翱赴庐州任之际，归葬河阳的韩愈灵车恰好发离长安。在先，李翱已撰就《（韩愈）行状》，其《祭吏部韩侍郎文》，当写于去京往庐州之际：
……贞元十二，兄在汴州，我游自徐，始得兄交。视我无能，待予以友，讲文析道，为益之厚，二十九年，不知其久。兄以疾休，我病卧室，三来视我，笑语穷日。……别我千万，意如不穷，临丧大号，决裂肝胸。……我撰兄行，下于太常，声殚天地，谁云不长？丧车来东，我刺庐江，君命有严，不见兄丧。遣使奠斝，百酸搅肠，音容若在，曷日而忘？
文宗大和元年（827），翱自庐州"入朝为谏议大夫，寻以本官知制诰"《旧唐书·李翱传》。。翱《祭故福建独孤中丞文》有"维大和元年岁次丁未九月庚申朔二十日己卯朝散大夫守右谏议大夫知制诰李翱……"等语，知其为右谏议大夫。右谏议大夫属中书省，为唐中央政府最重要的谏官。"知制诰"通常是中书舍人的专职，负责诏书的起草，以他官兼者谓之"兼知制诰"。自是起，李翱仕途似乎变得通畅，已进入中央上层官员之列了。大和三年（829）二月，翱果然"拜中书舍人"《旧唐书·李翱传》。。本年李翱五十六岁。